Analysis of Sentitivity of Fission Product Iodine in Containment to Various Factors under Severe Accidents
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摘要: 反应堆发生事故最严重的后果是放射性裂变产物弥散到环境中，为了研究严重事故工况下放射性裂变产物碘在安全壳内的分布特点，本研究假设核电厂已经发生严重事故，一回路裂变产物碘释放到安全壳内。使用事故源项评估程序（ASTEC）构建核电厂安全壳结构模型，并设置边界条件，计算了裂变产物碘在不同pH值、有无金属银注入和气相辐照工况下的化学形态、化学特性、分布情况以及不同化合物的变化趋势。研究结果表明，碱性环境下可以降低安全壳内挥发性碘的生成；银的存在可以增加液相中碘的捕获和降低碘的挥发；气相辐照环境可以提高气相CH3I 和IOx的形成。本研究可以为严重事故工况下安全壳内放射性碘的去除提供支持。Abstract: The most serious consequence of reactor accident is that the radioactive fission products are dispersed into the environment. To study the distribution characteristics of radioactive fission product iodine in the containment under severe accident conditions, this paper assumes that the fission product iodine is released from the primary system into the containment due to the occurrence of severe accident in the nuclear power plant (NPP). Then, using the accident source term evaluation code (ASTEC), this study builds a containment construction model for the NPP, sets the boundary conditions, and calculates the chemical form, chemical properties, distribution, and change trends of different compounds, of the fission product iodine under different pH values, with or without silver (Ag) injection and under gaseous radiation conditions. The results show that the production of volatile iodine in the containment can be inhibited under alkaline conditions; the silver can promote the iodine trap in the liquid phase and reduce the iodine volatility; and the gaseous radiation environment can promote the formation of gaseous CH3I and IOx. As a result, this study can provide guidance for the removal of radioactive iodine in the containment under serious accidents.
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Key words:
- ASTEC /
- Severe accident /
- Iodine /
- pH /
- Ag /
- Gaseous radiation
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0. 引 言
核电厂发生严重事故时，大量放射性裂变产物从堆芯释放, 并从主系统迁移到安全壳。因此，在严重事故工况下研究安全壳内不同类型裂变产物的释放份额、分布情况及存在形态等，并对影响裂变产物迁移行为的诸多因素进行分析，可以为制定严重事故缓解措施提供参考，以满足严重事故管理的需要[1-2]。放射性裂变产物中碘特性非常活泼，由于其高放射性、高毒性和独特的化学性质，因此在环境影响评价和严重事故后果分析中常被作为关键核素进行研究。
本研究以典型压水堆为参考，使用事故源项评估程序（ASTEC）对核电厂安全壳中放射性裂变产物碘的迁移进行建模，对不同影响因素下碘的迁移和分布进行研究。
1. ASTEC 介绍
ASTEC 由法国核防护与安全研究院（IRSN）与德国核设施与安全研究中心（GRS）联合开发，能够模拟从核电厂始发事件到放射性裂变产物向安全壳外释放的整个严重事故过程。该程序可用于核电厂严重事故现象研究、事故序列研究、事故源项评价、二级概率安全评价（PSA）应用和严重事故管理导则研究等，采用模块化设计，主要计算模块包括：①CESAR，用于计算系统回路的热工水力；②ICARE，用于计算堆内堆芯降级和熔化；③MEDICIS，用于计算熔融物与混凝土相互作用；④SOPHAEROS，用于计算裂变产物及气溶胶的输运；⑤CPA，用于计算安全壳热工水力、气溶胶和裂变产物行为，包括THY和AFP 2个子模块；⑥IODE，用于模拟安全壳内碘和钌的行为，包括碘在水池、大气空间、油漆、钢和混凝土墙表面的行为，模块中包括大约40种可能的化学反应，用户可选择需要激活的反应类型[3-4]。本研究采用CPA和IODE 2个模块进行计算。
ASTEC一个突出的优点就是有强大的物性数据库，可以对每一种元素的行为进行模拟，而不再是对放射性裂变产物进行分组计算，且可以详细给出裂变产物在设备内气体、水、气溶胶、气空间表面、水表面中的质量、形态及活度分布情况[1]。ASTEC中安全壳内元素迁移行为如图1所示。
图 1 安全壳内裂变产物输运行为示意图Figure 1. Diagram of Fission Product Transport Behavior in Containment2. 严重事故下碘行为研究
严重事故工况下，反应堆堆芯发生熔化，放射性的裂变产物从堆芯中释放并进入一回路，随后从破口释放到安全壳。由于131I具有很高的裂变产额和在高温下快速且几乎完全挥发的特性，因此对131I潜在辐射影响进行重点关注。自三哩岛事故以来，已经开展大量针对严重事故下碘特性的研究，在美国核管理委员会NUREG-1465报告中指出：事故下，堆芯碘积存量的60%~70%会进入安全壳；碘源项在安全壳中会持续4~5 h；安全壳中95%的碘以CsI形态存在，剩余5%的碘由蒸汽态的原子碘和HI混合物构成。事故工况下，进入安全壳的大多数放射性物质都会经历气溶胶状态及其相应的物理变化过程（如沉降），最终主要的成分都会进入安全壳地坑[5-7]。放射性核素在地坑中会进行衰变，形成一个辐射场，会对其中包括碘等一些核素产生影响。安全壳中主要通过液相的碘化学、气相的碘化学和水的辐射分解对碘的行为产生影响。
可溶气溶胶中的碘会在安全壳地坑中溶解并释放
${{\rm{I}}^ - }$ ，这些阴离子可通过热反应和辐射溶解反应生成${{\rm{I}}_2}$ ，反应过程如下：$$2{{\rm{I}}^ - } + 2{{\rm{H}}^ + } + \frac{1}{2}{{\rm{O}}^2} \rightleftharpoons {{\rm{I}}_2} + {{\rm{H}}_2}{\rm{O}}$$ (1) $$2{{\rm{I}}^ - }\mathop \leftrightarrow \limits^{\rm{\gamma }} {{\rm{I}}_2}$$ (2) ${{\rm{I}}_2}$ 的生成量受地坑水的条件（如温度、剂量率、pH值等）影响，由于${{\rm{I}}_2}$ 具有挥发性，一部分${{\rm{I}}_2}$ 会进入到安全壳的大气空间。在地坑水中的碘（${{\rm{I}}_2}$ 和或${{\rm{I}}^ - }$ ）可与水中溶解或悬浮的有机杂质或浸没的油漆表面反应生成有机碘（RI）。产生的一些有机碘非常容易挥发，导致安全壳大气空间中碘的含量升高，反应如下：$${{\rm{I}}_{\rm{2}}} + 2{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{3}}}{\rm{R}} \rightleftharpoons 2{\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{3}}}{\rm{I}} + 2{\rm{R}}$$ (3) $$\left( {{{\rm{I}}^ - }{\rm{, }}{{\rm{I}}_{\rm{2}}}} \right){\rm{ + }}{{\rm{S}}_{{\rm{paint}}}}\mathop \leftrightarrow \limits^{\rm{\gamma }} {\rm{RI}}$$ (4) 式中，
${\rm{C}}{{\rm{H}}_{\rm{3}}}{\rm{R}}$ 为含甲基有机物；${\rm{R}}$ 为有机物；${{\rm{S}}_{{\rm{paint}}}}$ 为含油漆表面。水解反应和辐射溶解反应会破坏${\rm{RI}}$ ，因此碘的水化学反应最终会导致安全壳中气体源项增加，另外一些氧化碘种类，如碘酸盐、${\rm{IO}}_3^ - $ 可能会因${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 的水解和随后的碘化酸的分解出现在堆坑内。同时，碘酸盐在辐照情况下可以通过碘-碘酸盐反应（Dushman）还原成为${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 。$${{\rm{I}}_{\rm{2}}}{\rm{ + }}{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O}} \rightleftharpoons {{\rm{I}}^ - } + {\rm{HOI + }}{{\rm{H}}^{\rm{ + }}}$$ (5) $$3{\rm{HOI}} \rightleftharpoons {\rm{IO}}_3^ - + 2{{\rm{I}}^ - } + 3{{\rm{H}}^ + }$$ (6) $${\rm{2IO}}_3^ - \mathop \leftrightarrow \limits^{\rm{\gamma }} {{\rm{I}}_{\rm{2}}} + 3{{\rm{O}}_{\rm{2}}}$$ (7) 另一方面，研究发现
${\rm{Ag}}$ 是另一种可以显著影响碘在水池中化学行为的主要元素。${\rm{Ag}}$ 很容易与${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 和${{\rm{I}}^ - }$ 反应，不论是金属形式还是氧化形式都会生成沉淀物，反应过程如下：$$2{\rm{Ag}} + {{\rm{I}}_{\rm{2}}} \rightleftharpoons 2{\rm{AgI}} \downarrow $$ (8) $${\rm{A}}{{\rm{g}}_{\rm{2}}}{\rm{O + 2}}{{\rm{I}}^ - } + 2{{\rm{H}}^ + } \rightleftharpoons 2{\rm{AgI}} \downarrow + {{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O}}$$ (9) 3. 模型建立
严重事故发生后，裂变产物碘从一回路释放到安全壳，为了更好模拟碘在安全壳内的行为，在参考国外核电厂进行碘迁移行为研究时的安全壳模型划分特点基础上，本文对安全壳模型进行了简化，重点关注了气相空间、液相空间、壁面结构，同时考虑了安全壳与环境的连接以及安全壳液相空间和气相空间；同时设置了2个连接，第1个为源项连接；第2个为安全壳与环境的连接。安全壳模型如图2所示。
4. 模型描述及事故序列
4.1 事故进程描述
百万千万级核电厂为多环路核电厂，对整个电厂进行建模过于繁杂且影响因素太多。本文针对安全壳进行建模，分析在事故工况下放射性裂变产物碘在安全壳内的行为特性以及对不同影响因素的敏感性，利用ASTEC 中CPA和IODE模块对安全壳控制体的体积、温度、压力、干湿表面积、材料、pH值等参数以及进入安全壳的气体、液体源项进行详细描述。首先通过连接模块CONNECTI对模型中源项的类别、流速等进行描述，然后在控制体中施行迁移、沉积、凝聚、悬浮、吸附等过程，使之最终处于一种动态平衡过程中。
4.2 计算输入和热工水力响应
程序输入中计算选项设置模块STRUCTURE CALC_OPT给出了计算模块CPA和IODE的耦合分析，并对计算过程中的热工水力、气溶胶几何粒径等参数及裂变产物参数、碘在气相、液相中的反应参数等进行了控制；连接模块 CONNECTI定义了在事故工况下由于主系统泄漏或破裂导致向安全壳中注入的一些物质参数，包括来自堆芯及主回路的源（包括蒸汽、水、氢气、裂变产物碘和银等）、源项类型（气溶胶、裂变产物等）、源项类别（碘、铯、银、蒸汽等）、流速等参数；安全壳控制模块 CONTAINMENT 中定义了安全壳控制体、材料、壁面、连接等参数；结果可视化模块VISU 定义了在计算中显示的一些关键变量，如控制体压力、温度、裂变产物和不同形态碘的分布等[1,4]。ASTEC程序对事故进行瞬态分析之前，先经过稳态计算，各参数基本稳定后，从零时刻开始，事故开始发生，熔融堆芯释放的放射性裂变产物碘、铯和一回路冷却剂等从回路的破口处释放并进入安全壳，随着事故进程的发展，不同形态、不同速率、不同温度的碘和冷却剂释放到安全壳内，并在安全壳内进行迁移、反应。整个事故进程如表1所示。
表 1 主要事故进程Table 1. Main Event Sequence时间/s 主要事件 0 一回路裂变产物碘和铯、蒸汽、水开始释放，堆坑水中pH值为5.5 300 气溶胶碘释放速率为5.0×10−4 kg/s，气体单质I2释放速率为6.0×10−5 kg/s 600 气溶胶碘释放速率为0.05 kg/s，气体单质I2释放速率为0.006 kg/s，温度550 K的蒸汽和水继续释放 1200 气溶胶碘释放速率为1 kg/s，气体单质I2释放速率为0.06 kg/s 6000 气溶胶碘释放速率为5 kg/s，气体单质I2释放速率为0.6 kg/s 7200 水的释放速率为1 kg/s，温度500 K 9000 冷却剂水停止释放 10800 蒸汽释放速率为3 kg/s，温度为550 K 12000 气溶胶碘释放速率为12 kg/s，气体单质I2释放速率为0.6 kg/s 12300 蒸汽停止释放 100000 事故进程结束 5. 结果分析
事故进程开始后，从表1中可知在0 s时一回路破裂并向安全壳内泄漏碘、铯、蒸汽、水，同时安全壳地坑水pH值为5.5，在300 s时裂变产物碘释放速率达到5.0×10−4 kg/s，气体单质
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 释放速率达到6.0×10−5 kg/s，600 s时裂变产物碘释放速率为0.05 kg/s，气体单质${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 释放速率为6.0×10−3 kg/s，水的释放速率为5 kg/s，温度为500 K。随着事故的发展，105 s时事故结束，图3为事故开始后一回路中气溶胶碘和气体碘在安全壳中的注入量累积图。由图3可知，在1.2×104 s时一回路中的气溶胶碘和气体碘停止释放。图4为事故开始后，安全壳内悬浮态和沉积态气溶胶的变化图。由图4可知，在一回路中的气溶胶进入安全壳初期，悬浮态的气溶胶随着碘的不断注入而增加，在1.2×104 s时随着注入碘停止，悬浮态碘达到最大值，随后开始减少，沉积态气溶胶不断增多，说明在没有其他因素影响下悬浮态气溶胶会因重力而不断沉积。
图 3 安全壳中注入的气溶胶碘和气体碘的变化Figure 3. Changes of Aerosol and Gaseous Iodine Injected into Containment
图 4 安全壳中悬浮态和沉积态气溶胶的变化Figure 4. Changes of Suspended and Deposited Aerosol in Containment5.1 不同pH值对碘特性影响
在事故进程开始后，安全壳中出现碘、铯、水蒸气和水，水在安全壳底部形成地坑水，研究中最初假设安全壳水坑pH值为5.5，安全壳中无银元素出现和气相中无辐射影响。为了研究pH值对安全壳中碘的影响，在其他因素保持不变的情况下，在0~2×103 s时pH值为5.5；2×103~2.1×104 s 时pH值由5.5变为9.5；2.1×104~4.5×104 s时 pH值为9.5；4.5×104~4.6×104 s时 pH值由9.5变为5.5，然后一直持续到事故进程结束。图5中列出了安全壳水坑中pH为5.5时安全壳中气态
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 、水坑中${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 和${{\rm{I}}^ - }$ 的变化。
图 5 pH = 5.5 时安全壳中关键种类碘变化Figure 5. Changes of Key Species of Iodine in Containment with pH=5.5图6列出了在安全壳水坑中pH为9.5时安全壳中气态
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 、水坑中${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 和${{\rm{I}}^ - }$ 的变化。
图 6 pH = 9.5时安全壳中关键种类碘变化Figure 6. Changes of Key Species of Iodine in Containment with pH=9.5将图5和图6对比后发现，在pH 值为常数5.5时，地坑水呈酸性，地坑水中的
${{\rm{I}}^ - }$ 不断增加，并持续到2.5×104 s；气态的${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 首先是不断增加，在1.2×104 s时达到峰值，由于安全壳存在干表面和湿表面，因此随后${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 会因干湿表面的吸附作用而不断降低；当pH值为9.5时，地坑水呈碱性，地坑水中的${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 产生量发生骤降，并维持在很低的值。气相${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 的生成量也发生了明显的减少，导致气态${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 在干湿表面的吸附量不断降低。综上可知，当地坑水呈酸性时有利于挥发性${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 生成，而当地坑水呈碱性时，可以抑制挥发性${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 形成。5.2 银的注入对碘特性影响
在事故进程开始后，安全壳中出现碘、铯、水蒸气和水，水在安全壳底部形成地坑水，研究中最初假设安全壳水坑pH值为5.5，安全壳中无银元素出现和气相中无辐射影响。为了研究银的量值对安全壳中碘的影响，在其他因素保持不变的情况下，在0~300 s时安全壳中银的注入量从0变为5.0×10−3 kg，在600 s时银的注入量为0.5 kg，1200 s时银的注入量为5 kg，6000 s时银的注入量为50 kg，1.2×104 s时银的注入量为100 kg，然后一直持续到事故进程结束。图7列出了在无银添加时安全壳中气溶胶碘在大气空间、干表面、湿表面和水坑中的分布，图8为有银添加时安全壳中气溶胶碘的分布。对比图7和图8后发现，有银添加时，大气空间中的气溶胶碘加速沉积并进入水坑中。图9和图10分别为无银和有银添加时安全壳中不同种类碘的分布及变化情况。对比图9和图10后发现，在有银添加时，安全壳水坑中
${{\rm{I}}^ - }$ 离子被银俘获，并且俘获速率变快，水坑中${\rm{AgI}}$ 的产量发生了明显的增多；同时银的存在也可以减少${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 的生成，这对抑制挥发性碘生成产生了有利影响。
图 7 无银添加时安全壳中气溶胶碘分布Figure 7. Aerosol Iodine Distribution in Containment without Ag Addition
图 8 有银添加时安全壳中气溶胶碘分布Figure 8. Aerosol Iodine Distribution in Containment with Ag Addition
图 9 无银添加时安全壳中不同种类碘的分布Figure 9. Distribution of Different Species of Iodine in Containment without Ag Addition
图 10 有银添加时安全壳中不同种类碘分布Figure 10. Distribution of Different Species of Iodine in Containment with Ag Addition5.3 辐照对碘特性影响
为了研究气体辐照对安全壳中碘的影响，在其他因素保持不变的情况下，在0~1000 s时无气体辐照，1000~1.2×104 s时气体辐照剂量由0 Gy/s 变为1.5 Gy/s, 1.2×104~1.6×104 s 时气体辐照剂量由1.5 Gy/s 变为0.6 Gy/s，1.6×104~105 s时气体辐照剂量由0.6 Gy/s 变为0.2 Gy/s。图11和图12分别为在无气体辐照和有气体辐照时安全壳和泄漏环境中气相
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 、IOx和CH3I的分布情况。对比图11和图12后发现，在有气体辐照时气相中的${\rm{IO}}_3^ - $ 生成量增长非常明显；同样，在有气体辐照时甲基碘（CH3I）的生成量不断增多，这是由于在辐照情况下，碘与安全壳内有机涂料等发生反应，同时由于CH3I 具有挥发性，因此导致环境中CH3I 的生成量不断增多；通过计算，有气体辐照时${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 、IOx和CH3I释放到环境中的总量会不断增多。
图 11 无气体辐照时气相${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 、IOx和CH3I质量变化Figure 11. Mass Changes of Gaseous${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ , IOx and CH3I in Containment without Gaseous Radiation
图 12 有气体辐照时气相${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ ，IOx和CH3I质量变化Figure 12. Mass Changes of Gaseous${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ , IOx and CH3I in Containment with Gaseous Radiation6. 结 论
本研究针对压水堆开展严重事故分析，利用ASTEC研究了事故工况下安全壳中裂变产物碘在不同pH值、有无金属银注入和气相辐照工况下的化学形态、化学特性、分布情况以及不同化合物的变化趋势。通过研究得出如下结论：安全壳水坑中碱性环境下可以降低安全壳内挥发性
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 的形成；安全壳中添加银，可以增加大气空间中气溶胶碘沉积并向堆坑水中迁移，同时水坑中的溶解态I−会被银快速捕获沉积并形成${\rm{AgI}}$ ，从而减少挥发性${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 生成；在气相辐照环境中，安全壳气相中的${\rm{IO}}_3^ - $ 生成量增长非常明显，CH3I 的生成量不断增多，${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 、IOx和CH3I释放到环境中的总量会随着辐照的增加而不断增多。本研究初步掌握了严重事故工况下安全壳内放射性碘的化学形态、分布等特点，为事故工况下安全壳中放射性碘的去除提供了理论基础和方法指导。 -
图 1 安全壳内裂变产物输运行为示意图
Figure 1. Diagram of Fission Product Transport Behavior in Containment
图 3 安全壳中注入的气溶胶碘和气体碘的变化
Figure 3. Changes of Aerosol and Gaseous Iodine Injected into Containment
图 4 安全壳中悬浮态和沉积态气溶胶的变化
Figure 4. Changes of Suspended and Deposited Aerosol in Containment
图 5 pH = 5.5 时安全壳中关键种类碘变化
Figure 5. Changes of Key Species of Iodine in Containment with pH=5.5
图 6 pH = 9.5时安全壳中关键种类碘变化
Figure 6. Changes of Key Species of Iodine in Containment with pH=9.5
图 7 无银添加时安全壳中气溶胶碘分布
Figure 7. Aerosol Iodine Distribution in Containment without Ag Addition
图 8 有银添加时安全壳中气溶胶碘分布
Figure 8. Aerosol Iodine Distribution in Containment with Ag Addition
图 9 无银添加时安全壳中不同种类碘的分布
Figure 9. Distribution of Different Species of Iodine in Containment without Ag Addition
图 10 有银添加时安全壳中不同种类碘分布
Figure 10. Distribution of Different Species of Iodine in Containment with Ag Addition
图 11 无气体辐照时气相
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ 、IOx和CH3I质量变化Figure 11. Mass Changes of Gaseous
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ , IOx and CH3I in Containment without Gaseous Radiation
图 12 有气体辐照时气相
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ ，IOx和CH3I质量变化Figure 12. Mass Changes of Gaseous
${{\rm{I}}_{\rm{2}}}$ , IOx and CH3I in Containment with Gaseous Radiation表 1 主要事故进程
Table 1. Main Event Sequence
时间/s 主要事件 0 一回路裂变产物碘和铯、蒸汽、水开始释放，堆坑水中pH值为5.5 300 气溶胶碘释放速率为5.0×10−4 kg/s，气体单质I2释放速率为6.0×10−5 kg/s 600 气溶胶碘释放速率为0.05 kg/s，气体单质I2释放速率为0.006 kg/s，温度550 K的蒸汽和水继续释放 1200 气溶胶碘释放速率为1 kg/s，气体单质I2释放速率为0.06 kg/s 6000 气溶胶碘释放速率为5 kg/s，气体单质I2释放速率为0.6 kg/s 7200 水的释放速率为1 kg/s，温度500 K 9000 冷却剂水停止释放 10800 蒸汽释放速率为3 kg/s，温度为550 K 12000 气溶胶碘释放速率为12 kg/s，气体单质I2释放速率为0.6 kg/s 12300 蒸汽停止释放 100000 事故进程结束 
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