Research on In-Pile Thermo-Mechanical Performance for U-10Mo/Zr Monolithic Fuel Element under Steady Condition
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摘要: 本文建立了U-10Mo/Zr单片式燃料元件的辐照性能模型以及热-力学本构关系，采用有限元方法进行非均匀辐照场中燃料元件稳态热-力学性能的数值模拟，获得并分析了U-10Mo/Zr单片式燃料元件温度、形变和应力的分布特点及变化规律。研究结果表明，燃料芯体厚度增量在芯体和包壳结合面附近达到最大，主要受到燃料辐照蠕变的影响；在较低燃耗条件下，燃料芯体高温辐照肿胀模拟结果与低温辐照肿胀试验结果相当；燃料芯体边角区域和包壳端面外侧区域存在应力集中。Abstract: In the paper, the models of irradiation performance and thermo-mechanical constitutive relations of U-10Mo/Zr monolithic fuel element were established. With the finite element method, numerical simulation of fuel element thermo-mechanical performance under steady heterogeneous irradiation condition was conducted, the distribution and evolution characteristics of temperature, strain and stress in U-10Mo/Zr monolithic fuel element were acquired and analyzed. The results showed that the thickness increment of the fuel pellet becomes largest near the interface between fuel pellet and cladding, predominantly affected by fuel irradiation creep. Under the low burn-up conditions, the simulation result of fuel pellet swelling at high temperature condition equals the irradiation test results at low temperature. There are stress concentrations in the corner area of the fuel pellet and the outer area of the cladding end surface.
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0. 引 言
研究试验堆的中子注量率水平决定了其对核燃料及材料的辐照测试能力，提高中子注量率能够有效加速先进核能技术研发，目前美国、俄罗斯正在或计划建设新一代多功能高通量研究试验堆[1-2]。为获得中子注量率更高的研究试验堆，单片式金属燃料元件设计方案成为一种潜在的试验堆燃料元件方案选项。
辐照肿胀是限制金属燃料应用的重要因素。为尽可能降低燃料元件辐照肿胀，可采用U-Mo合金燃料。覆盖高、低温的辐照试验结果表明，在足够高的裂变率下，U-Mo合金呈现各向同性的γ相体心立方晶体结构具有良好的肿胀特性[3-4]。U-Mo合金作为水冷研究试验堆单片式燃料元件芯体的理想材料，目前已被广泛研究，与之匹配的包壳材料为铝合金。为提升高通量研究试验堆燃料的运行温度限值，一种采用U-Mo合金芯体的单片式燃料元件概念设计方案被提出，即以锆合金包壳替代铝合金包壳，可提高高温下包壳的力学性能以及与U-Mo合金的相容性[5]，这种燃料元件就是U-Mo/Zr单片式燃料元件。
近年来，有限元数值模拟已发展成为高效的燃料元件堆内热-力学性能研究与预测手段，国内外针对U-Mo单片式燃料元件开展了大量数值模拟研究。在忽略辐照肿胀影响的条件下，Miller等[6]对U-Mo/Al单片式燃料元件中燃料芯体和包壳结合面热-力学行为进行模拟。在考虑辐照肿胀的情况下，基于辐照试验得到的经验公式，Kim[3]和Yun等[7]对U-Mo/Al单片式燃料元件的堆内热-力耦合行为进行了数值模拟分析，Zhao[8]和殷明阳等[9]对U-Mo/Zr单片式燃料元件的堆内热-力耦合行为进行了数值模拟分析。由于经验公式的外推有效性尚未得到验证，孔祥喆等[10]利用Cui等[11]建立的辐照肿胀机理模型，计算并研究了U-Mo/Zr单片式燃料元件应力、应变的演化规律。上述研究主要针对燃料温度通常不超过250℃的低温研究试验堆运行环境开展，目前还未有关于U-Mo/Zr单片式燃料元件在更高温度下的辐照试验和模型适用性研究。
为了研究更高温度和快中子辐照条件下U-Mo/Zr单片式燃料元件的辐照行为，本文建立了U-10Mo/Zr单片式燃料元件典型结构的三维热-力学性能模型，分析了高温非均匀辐照场下U-10Mo合金辐照性能、热-力耦合行为对燃料元件全寿期稳态性能的影响。
1. 有限元模型
1.1 几何模型和边界条件
U-10Mo/Zr单片式燃料元件为长方体结构，由U-10Mo合金燃料芯体和锆合金包壳组成，燃料元件尺寸见表1。燃料芯体的6个面均被包壳紧密包覆，2者之间达到冶金结合状态。根据燃料元件几何结构和功率分布的对称性，建立燃料元件的1/4模型，如图1所示。元件在宽度和厚度方向上呈轴对称，芯体和包壳之间满足位移连续边界条件。在燃料元件的2个对称面上设置对称边界条件，在包壳侧面上设置固定边界条件，在包壳外表面上设置冷却剂对流换热系数和系统压力的边界条件。
表 1 燃料元件尺寸Table 1. Size of Fuel Element结构 长度/mm 宽度/mm 厚度/mm 燃料元件 420.0 70.0 1.5 燃料芯体 400.0 64.0 0.9 1.2 材料性能模型
除热导率、热膨胀系数和弹性模量等基础性能参数外，燃料元件的堆内热-力行为耦合模拟还需要使用相关辐照行为模型，包括U-10Mo合金燃料芯体的辐照肿胀模型和辐照蠕变模型、锆合金包壳的辐照蠕变模型和辐照生长模型等。将辐照条件下燃料芯体和包壳的材料性能参数和热-力学本构关系输入ABAQUS软件中，即可进行有限元数值模拟分析。
1.2.1 U-10Mo合金
低燃耗辐照试验结果表明，当裂变率高于临界值，相比于在堆外环境下，U-10Mo合金能够在更低温度下维持γ相而不发生共析分解。此外，单片式燃料元件在制造过程中会产生α相和δ相，经辐照后会转化为γ相[4, 12]。当燃耗不超过1%（原子百分数）、温度不超过460℃时，临界裂变率为3.6×1019 m−3·s−1[4]。根据理论模型，高于临界裂变率的U-10Mo合金相变是由中子辐照引起的U、Mo原子自扩散所主导，扩散速率与裂变率成正比，因此裂变率是影响U-10Mo合金辐照稳定性的关键因素[12-13]。在缺乏更高温度辐照结果的情况下，本文假设U-10Mo合金在研究温度范围（250~460℃）内仍能保持γ相，不会出现各向异性的辐照变形，如α相的空穴肿胀。γ相的辐照肿胀率包括固体裂变产物肿胀率[14]和裂变气体肿胀率2部分，即：
$$ \frac{{\Delta V}}{V}{\text{ = }}{\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)_{\text{s}}} + {\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)_{\text{g}}} $$ (1) $$ {\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)_{\text{s}}} = 4.0 \times {10^{ - 29}}F$$ 式中，ΔV/V为辐照肿胀率；F为燃料芯体裂变密度；下标s和g分别代表固体裂变产物和裂变气体。
U-Mo合金的裂变气体肿胀机理较为复杂，为了分析温度的影响，采用文献[11]中基于γ相U-Mo/Al单片式燃料元件辐照试验结果提出的U-Mo合金裂变气体肿胀机理模型。此模型考虑了裂变气体原子晶界重溶和亚晶化效应，能够反映裂变率、温度、晶粒尺寸和静水压对裂变气体辐照肿胀的影响。
当F低于亚晶化阈值（Fcr），U-Mo合金晶粒尚未细化，
$ {\left( {\dfrac{{\Delta V}}{V}} \right)_{\text{g}}} $ 可表示为：$$ {\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)_{\text{g}}} = {\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)_{{\text{intra}}}} + {\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)_{{\text{inter}}}} $$ (2) 式中，下标intra和inter分别代表晶体内气泡和晶界气泡。
由辐照试验结果得到U-10Mo合金的Fcr为[11]：
$$ {F_{{\text{cr}}}} = 6 \times {10^{24}}{f^{\frac{2}{{15}}}} $$ (3) 式中，f为燃料芯体裂变率。
当F高于Fcr，U-Mo合金发生晶粒细化，裂变气体原子更容易聚集成尺寸更大的晶界气泡，加速辐照肿胀。此时
$ {\left( {\dfrac{{\Delta V}}{V}} \right)_{\text{g}}} $ 可表示为：$$ {\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)_{\text{g}}} = \left( {1 - {V_{\text{r}}}} \right)\left[ {{{\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)}_{{\text{intra}}}} + {{\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)}_{{{\rm{int}}} {\text{er}}}}} \right] + {V_{\text{r}}}{\left( {\frac{{\Delta V}}{V}} \right)_{{\text{r}},{{\rm{int}}} {\text{er}}}} $$ (4) 式中，Vr为亚晶化区域体积分数，与F和晶粒初始尺寸有关；下标(r,inter)代表亚晶化区域的晶界气泡。
晶界气泡的平衡方程为：
$$ \left( {\frac{{2\gamma }}{r} + p} \right)\left( {\frac{{4{\text{π}}}}{3}{r^3} - 0.6bN} \right) = NkT $$ (5) 式中，
$\gamma $ 为表面张力系数；r为晶界气泡半径；p为静水压强；b为范德华常数；N为晶界气泡的气体原子浓度；k为玻尔兹曼常数；T为温度。通过求解r，即可获得裂变气体肿胀量。中子辐照下，U-Mo合金会发生辐照蠕变。U-10Mo合金辐照蠕变（dε/dt）采用下式计算：
$$ \frac{{{\text{d}}\varepsilon }}{{{\text{d}}t}} = A\sigma f $$ (6) 式中，A为U-10Mo合金的辐照蠕变系数，取为2×10−34 m3/Pa[15]；
$\sigma $ 为Mises等效应力。1.2.2 锆合金
锆合金弹性模量由考虑了快中子辐照效应的Fisher模型计算获得[16]：
$$ E = \frac{{{E_0}}}{{0.88 + 0.12\exp \left( - \dfrac{\varPhi }{{{{10}^{25}}}}\right)}} $$ (7) 式中，E0、E 分别为辐照前、辐照后的弹性模量；Φ为快中子（能量大于1 MeV）注量。
锆合金蠕变由辐照蠕变和热蠕变组成。辐照蠕变速率（
$ {\dot \varepsilon _{{\text{ir}}}} $ ）采用下式计算获得[17]：$$ \begin{aligned}[b] {{\dot \varepsilon }_{{\text{ir}}}} = \;&5.129 \times {10^{ - 29}}\frac{\phi }{{\sqrt t }}\left( {\sigma + 725.2{{\text{e}}^{4.967 \times {{10}^{ - 8}}\sigma }}} \right) \times \\ \;&\exp \left( { - 10000/RT} \right) \end{aligned} $$ (8) 式中，
${\phi } $ 为快中子注量率；t为辐照时间；R为理想气体状态常数，R=1.987 cal/(mol·K)。热蠕变速率（
$ {\dot \varepsilon ^{{\text{th}}}} $ ）采用下式计算获得[18]：$$ {\dot \varepsilon ^{{\text{th}}}} = 3.14 \times {10^{24}}{\left( {\frac{\sigma }{G}} \right)^5}{{\rm{e}}^{\left( {\frac{{ - Q}}{{RT}}} \right)}} $$ (9) 式中，G为剪切模量，Pa；Q为激活能，取为27 kJ/mol；此处R取8.314 J/(mol·K)。
锆合金辐照生长率（ΔL/L）采用下式计算[17]：
$$ \frac{{\Delta L}}{L} = 1.407 \times {10^{ - 16}}(1 - 3{f_{\text{x}}})\sqrt \varPhi \exp \left(\frac{{240.{\text{8}}}}{T}\right) $$ (10) 式中，fx为轴向织构因子，取为0.13[8]。
1.2.3 运行条件
本文模拟的运行条件是非均匀辐照场中的稳态运行条件，f和冷却剂温度沿燃料元件轴向（即X轴）的分布见图2。采用液态铅铋合金作为冷却剂，冷却剂系统压力为0.1 MPa，根据文献[19]中实验关联式计算得到对流换热系数为3×104 W/(m2·K)。
1.3 网格划分
热-力耦合有限元模拟选用的网格类型为C3D8RT。由于燃料芯体和包壳的结合面附近会产生更强的力学相互作用，所以需对结合面附近网格进行加密处理。经过网格无关性验证，选择网格数量为73250的网格进行模拟。
2. 计算结果与分析
2.1 温度场分析
图3为稳态运行80 d后U-10Mo/Zr单片式燃料元件中轴面上燃料芯体和包壳的温度分布。由图3可以看出，在燃料芯体裂变产热的作用下，沿着冷却剂流动的方向（X轴正方向）燃料芯体和包壳的温度都在升高；接近燃料芯体末端，随着局部f下降，温度升高的趋势逐渐平缓；在燃料芯体两端和包壳的结合面附近，温度出现了明显升高和降低。
图 3 稳态运行80 d后燃料元件温度分布Figure 3. Temperature Distribution of Fuel Element after 80 d of Steady-State Operation稳态运行条件下，U-10Mo燃料芯体最高温度达到了725 K（452℃），高于目前研究试验堆中U-10Mo燃料运行温度（通常不超过250℃），远远低于U-10Mo合金熔点1135℃[20]。在这样的温度场下运行，f普遍达到1.9×1020 m−3·s−1以上，超过了临界裂变率3.6×1019 m−3·s−1，满足辐照条件下U-10Mo合金维持γ相的条件。
锆合金包壳的最高温度为675 K（402℃），高于研究试验堆中铝合金包壳运行温度（通常不超过200℃），与核电压厂水堆稳态下的燃料棒锆合金包壳最高温度水平相当，远远低于锆合金相变温度（约800℃）。温度计算结果表明，在当前的稳态条件下，U-10Mo/Zr单片式燃料元件的最高温度较现有研究试验堆U-Mo/Al单片式燃料元件有明显提高，仍可满足应用需求。
2.2 芯体形变分析
图4为不同宽度处（即Y轴坐标）的燃料芯体沿厚度方向（即Z轴）位移随运行时间的变化曲线。由图4可以看出，在不同的运行时刻下，燃料芯体和包壳结合面（Y轴坐标为32 mm）附近的芯体边缘部分在Z轴方向上的位移都是最大的，说明辐照后该区域的燃料芯体形变更显著。此外，还可以看出随着运行时间增长，燃料芯体的燃耗加深，芯体厚度逐渐增加，结合面附近芯体厚度与中轴面处芯体厚度的差距不断扩大。
图 4 燃料芯体在Z轴方向位移随运行时间分布Figure 4. Distribution of Displacement of Fuel Pallet along Z Axis with Running Time对比燃料芯体在Z轴方向位移（图4）和辐照肿胀、蠕变、热膨胀导致的应变量（图5），推测燃料芯体厚度峰值出现在结合面附近主要是受辐照蠕变而非辐照肿胀的影响。因此，芯体厚度差的产生原因可能是结合面附近更强的力学相互作用使燃料芯体受到的燃料板平面的压应力比其他区域更大，导致燃料芯体厚度方向的蠕变应变在结合面附近出现了峰值。需要说明的是，当前有限元模型未考虑芯体与包壳分离后气泡聚集、连通导致的失效机理。
图 5 稳态运行80 d后燃料芯体应变量分布Figure 5. Strain Distribution of Fuel Pallet after 80 d of Steady-state Operation图6为稳态运行80 d后燃料芯体中轴面的ΔV/V分布结果。由图6可知，燃料芯体辐照肿胀呈现出中间高、两端低的分布特点，这与图2中f分布规律是一致的；燃料芯体ΔV/V最大预测值为7.66%，此时F最大值为1.625×1027 m−3，这与文献[14]中相同F下U-Mo/Al单片式燃料元件低温辐照试验得到的燃料芯体ΔV/V相当。
图 6 稳态运行80 d后燃料芯体ΔV/V分布Figure 6. ΔV/V Distribution of Fuel Pallet after 80 d of Steady-state Operation图7为不同运行时刻下燃料芯体最大ΔV/V值。从图7可以看出，燃料芯体辐照肿胀主要来自固体裂变产物引起的肿胀，裂变气体肿胀的贡献较小。由于固体裂变产物肿胀与F成正比，所以燃料芯体辐照肿胀与f的分布特点以及F的增长趋势是一致的。
图 7 不同时刻燃料芯体最大ΔV/V值分布Figure 7. Maximum ΔV/V Distribution of Fuel Pallet at Different Times裂变气体肿胀贡献较小的原因是，相比于F通常超过2.0×1027 m−3的U-10Mo燃料元件低温辐照试验，当前条件下稳态运行80 d的U-10Mo燃料芯体F更低。在图2所示的f下，采用式（4）计算得到U-10Mo合金的Fcr约为3.0×1027 m−3，所以燃料芯体F尚未达到Fcr。模拟得到的晶粒尺寸结果也表明，燃料芯体晶粒尺寸仍保持初始值，没有出现晶粒细化。因此，裂变气体原子扩散到晶界上形成更大气泡的难度没有显著变化。同时，F较低时裂变气体产量少，导致晶界气泡体积分数较低，在这种情况下，温度升高对裂变气体肿胀的促进作用有限。因此，高温辐照肿胀的模拟结果与低温辐照肿胀的试验结果相当。
需要说明的是，本文中的U-10Mo合金辐照肿胀模型是基于低温γ相U-10Mo合金辐照试验结果建立的，对于更高温度范围的适用性还需要进一步研究。一方面，高温辐照下U-10Mo合金保持γ相是根据低燃耗辐照试验及理论模型预测的；另一方面，温度对U-10Mo合金中裂变气体肿胀行为的影响缺乏试验数据支撑，如晶体内裂变气体原子扩散、晶界气泡聚集生长和亚晶化等关键现象。因此，后续仍有必要结合更高燃耗下U-10Mo合金或U-10Mo/Zr单片式燃料元件的高温辐照试验结果，对U-10Mo合金辐照肿胀机理模型进行更高温度范围的验证。
2.3 应力场分析
图8为稳态运行80 d后燃料芯体边角附近包壳的Mises应力分布。与U-Mo/Zr单片式燃料元件低温辐照模拟结果相同，在燃料芯体和包壳结合的边角区域附近存在应力峰值，应力值主要集中在20~30 MPa范围内。燃料芯体的棱边和顶角结构成为应力集中的位置，发生局部失效的风险更大。
图 8 稳态运行80 d后燃料芯体边角附近包壳的Mises应力云图Figure 8. Mises Stress Contour of Cladding around the Corner Area of the Fuel Pellet after 80 d of Steady-state Operation根据图8，包壳Mises应力最大值为47.3 MPa，远低于相同温度下锆合金屈服强度；应力最大值出现在不与燃料芯体接触的包壳端面外侧区域。为了保证燃料组件结构稳定性，通常将燃料元件侧面固定于组件内。在元件侧面上施加固定边界条件，使侧面附近包壳的蠕变和生长受到了约束，产生了应力集中，所以该区域会出现应力最大值。
图9为稳态运行80 d后的燃料芯体Mises应力分布，其峰值（0.8628 MPa）出现在芯体四角附近。由于燃料芯体蠕变速率大于包壳蠕变速率，有助于降低燃料芯体中积累的应力，所以芯体应力明显低于包壳应力，这一分布特点与文献[3]模拟得到的稳态蠕变应变分布相符合。
图 9 稳态运行80 d后燃料芯体Mises应力云图Figure 9. Mises Stress Contour of Fuel Pellet after 80 d of Steady-State Operation3. 结 论
本文利用有限元方法，进行了非均匀辐照场中U-10Mo/Zr单片式燃料元件稳态热-力学性能的数值模拟，获得了温度、形变和应力的分布特点及变化规律。结果表明：
（1）燃料芯体厚度增量在芯体和包壳框架结合面附近达到最大，主要受到燃料辐照蠕变的影响。
（2）在所分析的较低燃耗（F最大值为1.625×1027 m−3）运行条件下，燃料芯体高温模拟得到的ΔV/V为7.66%，与低温辐照试验得到的ΔV/V相当。
（3）燃料芯体边角区域和包壳端面外侧区域存在应力集中。
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图 3 稳态运行80 d后燃料元件温度分布
Figure 3. Temperature Distribution of Fuel Element after 80 d of Steady-State Operation
图 4 燃料芯体在Z轴方向位移随运行时间分布
Figure 4. Distribution of Displacement of Fuel Pallet along Z Axis with Running Time
图 5 稳态运行80 d后燃料芯体应变量分布
Figure 5. Strain Distribution of Fuel Pallet after 80 d of Steady-state Operation
图 6 稳态运行80 d后燃料芯体ΔV/V分布
Figure 6. ΔV/V Distribution of Fuel Pallet after 80 d of Steady-state Operation
图 7 不同时刻燃料芯体最大ΔV/V值分布
Figure 7. Maximum ΔV/V Distribution of Fuel Pallet at Different Times
图 8 稳态运行80 d后燃料芯体边角附近包壳的Mises应力云图
Figure 8. Mises Stress Contour of Cladding around the Corner Area of the Fuel Pellet after 80 d of Steady-state Operation
图 9 稳态运行80 d后燃料芯体Mises应力云图
Figure 9. Mises Stress Contour of Fuel Pellet after 80 d of Steady-State Operation
表 1 燃料元件尺寸
Table 1. Size of Fuel Element
结构 长度/mm 宽度/mm 厚度/mm 燃料元件 420.0 70.0 1.5 燃料芯体 400.0 64.0 0.9 
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