Effect of Neutron Irradiation on Mechanical Properties of Accident-Tolerant Fuel FeCrAl Alloys
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摘要: FeCrAl合金具有良好的抗高温氧化和力学性能,能够作为燃料包壳材料。为研究FeCrAl合金的辐照力学性能,开展了不同元素成分含量和2×1019 cm−2、8×1019 cm−2 2种中子注量辐照下的FeCrAl合金力学性能试验,并在室温和380℃下测试了FeCrAl合金的拉伸性能,获得了不同Cr和Al含量FeCrAl合金的抗拉强度和屈服强度,并研究了Al含量、Cr/Al含量配比及中子辐照对FeCrAl合金力学性能的影响。研究表明,FeCrAl合金强度随着Al含量增加大致呈增加趋势;经2×1019 cm−2中子辐照后,FeCrAl合金强度有较大提升;再经8×1019 cm−2中子辐照后,FeCrAl合金强度升高不明显。该研究结果为耐事故燃料(ATF)包壳材料的研发选型提供了重要的数据支撑。Abstract: FeCrAl alloy has good high-temperature oxidation resistance and mechanical properties and can be used as fuel cladding material. In order to study the irradiation mechanical properties of FeCrAl alloy, FeCrAl alloy mechanical properties test with different element contents and 2×1019 cm−2 and 8×1019 cm−2 neutron fluence irradiation was carried out, the tensile properties of FeCrAl alloys were tested at room temperature and 380℃, and the tensile strength and yield strength of FeCrAl alloys with different Cr and Al contents were obtained. The effects of Al content, Cr/Al content ratio and neutron irradiation on the mechanical properties of FeCrAl alloy were studied. The results show that the strength of FeCrAl alloy generally increases with the increase of Al content; After 2×1019 cm−2 neutron irradiation, the strength of FeCrAl alloy is greatly improved; After 8×1019 cm−2 neutron irradiation, the strength of FeCrAl alloy does not increase significantly. The research results provide important data support for the R&D and selection of accident-tolerant fuel cladding.
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Key words:
- FeCrAl alloy /
- Accident-tolerant fuel (ATF) /
- Mechanical properties /
- Irradiation effect
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0. 引 言
2011年3月11日,日本福岛核安全事故导致反应堆堆芯熔化并发生氢气爆炸,大量的放射性物质外泄对社会和环境造成极大负面影响[1-2]。为了提高燃料的事故包容能力和固有安全性,国内外纷纷开展耐事故燃料(ATF)的研究开发工作。相较于传统的UO2-Zr合金燃料体系,ATF能够在反应堆正常运行工况下维持或提高燃料性能,并在事故发生后相当长的一段时间内维持堆芯完整性,提供足够的时间裕量来采取事故应对措施[1]。目前国内外提出了多种ATF概念,其中FeCrAl合金为重要研发方向之一,目前在热学性能、抗腐蚀性能等方面表现较好。但是,FeCrAl合金作为燃料包壳,其缺点是热中子吸收截面大,会吸收大量热中子,导致中子经济性较差。为提高FeCrAl合金作为燃料包壳材料的经济性,解决途径之一就是减薄包壳管的壁厚,这就需要FeCrAl合金具有更高的力学性能来满足设计要求。
在核级FeCrAl合金的研发过程中,最基本的工作就是调节合金的元素成分含量,以获得力学性能等各方面综合性能最优良的合金。因此,本文开展了不同元素成分含量FeCrAl合金的拉伸性能测试,获得了不同元素含量下FeCrAl合金的力学性能。同时还开展了不同Cr/Al含量比FeCrAl合金中子辐照试验,并分析了中子辐照对不同Cr/Al含量比FeCrAl合金力学性能的影响,为国产ATF研发和选型提供数据支撑。
1. 试验材料
试验材料采用国产ATF FeCrAl合金试样,8种不同Cr和Al含量比,具体名义成分分别为Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al、Fe-12Cr-7Al、Fe-13Cr-4Al、Fe-13Cr-1Al、Fe-13Cr-2Al、Fe-13Cr-3Al(其中数字为质量分数,单位为%)。
2. 试 验
2.1 辐照试验
中子辐照试验在高通量工程试验堆(HFETR)上进行,辐照中子注量分别为2×1019 cm−2和8×1019 cm−2,辐照温度为350℃,辐照介质为氦气和氩气。辐照试验装置主要由辐照罐、气管组件和密封段组成,其结构见图1。
2.2 力学性能试验
力学性能试验参照美国材料实验协会(ASTM) E8/E8M[3]和ASTM E21[4]执行。试验采用MTS 810万能材料试验机,试验温度分别为室温(RT)和380℃,试验结束后,通过试验机Tensile(Simple Servo)Test Works平台采集得到抗拉强度(Rm)、屈服强度(Rp0.2)。
3. 结果与讨论
3.1 不同Al含量对FeCrAl合金力学性能的影响
选取Cr质量分数均为13%,Al质量分数分别为1%(Fe-13Cr-1Al)、2%(Fe-13Cr-2Al)、3%(Fe-13Cr-3Al)、4%(Fe-13Cr-4Al)和6%(Fe-13Cr-6Al)的FeCrAl合金进行力学性能试验,得到强度对比如图2所示。
由图2可知,室温下未辐照和2×1019 cm−2辐照后FeCrAl合金抗拉强度和屈服强度随Al含量的增加而增加,这是由于Al含量增加导致位错环体密度增加引起的[5]。随着FeCrAl合金中Al含量的增加,所有位错环的平均尺寸减小,而总体积数密度增加,Al原子位错环的钉扎作用增强,致使合金强度增加。并且计算表明[5],Al的固定位错环的能力比Cr更为明显,因为Al与Fe的原子尺寸失配大于Cr的原子尺寸失配,因此,随着Al含量和位错环尺寸的增加,Al原子对位错环的钉扎作用变得更强。在Cr质量分数为12%的FeCrAl合金中,抑制a<100>位错环形成的临界Al质量分数约为4%。
由图2a可知,在380℃试验温度下,未辐照和2×1019 cm−2辐照下FeCrAl合金抗拉强度随Al含量增加大致呈缓慢增加趋势,此时中子辐照对不同Al含量FeCrAl合金的抗拉强度影响不大。在中子注量为8×1019 cm−2、Al质量分数为3%时,FeCrAl合金抗拉强度与其他Al含量相比有较大升高;在室温、Al质量分数增加到4%时,抗拉强度甚至有所降低。在Al质量分数增加到6%,其抗拉强度继续增加;室温下,FeCrAl合金经8×1019 cm−2辐照后与2×1019 cm−2相比抗拉强度除Fe-13Cr-2Al外相差不大。由图2b可知,在经8×1019 cm−2辐照后,380℃时FeCrAl合金屈服强度先随Al含量的增加而增加,但增加不明显。
3.2 不同Cr/Al含量比对FeCrAl合金力学性能的影响
在Cr和Al元素总质量分数(19%)保持不变下,分别对比了Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al、Fe-12Cr-7Al 4种不同Cr/Al含量比合金的强度,结果见图3。
由图3可知,室温下未辐照的FeCrAl合金抗拉强度随Cr/Al含量比减小呈上升趋势。经中子注量为2×1019 cm−2和8×1019 cm−2辐照后,室温下Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al 3种合金抗拉强度均有较大升高;Fe-12Cr-7Al合金辐照后抗拉强度升高不明显,2种不同中子注量辐照后FeCrAl合金强度相差不大,室温下经8×1019 cm−2辐照后抗拉强度比未辐照低,说明此时辐照硬化效应不明显。Cr含量越低,辐照效应越不明显,显示出优异的抗辐照性能。这是因为辐照引起微观结构改变主要包括富Cr-α′析出物的产生[6]、线位错、a/2<111>和a<110>位错环产生以及气泡或空洞等,尤其是α′析出物会进一步影响FeCrAl合金的力学性能,使合金材料发生硬化。有研究分析得到辐照硬化和脆化效应与Cr的含量相关,当Cr的质量分数高于8%时,辐照硬化与脆化主要受富Cr-α′析出物影响,受位错环的影响较小;当Cr的质量分数低于8%时,辐照硬化与脆化主要受位错环影响[6]。因此为了减轻中子辐照作用,应该降低Cr含量以减少中子辐照过程中α′析出物的产生以缓解辐照硬化[7]。
380℃下,FeCrAl合金抗拉强度随Cr/Al含量比减小大致呈增加趋势,Fe-13Cr-6Al抗拉强度增加不明显。这是因为Cr和Al的含量是影响α′相析出的重要因素,在没有中子辐照的高温环境中,Cr质量分数高于13%的FeCrAl合金因热老化而在位错周围析出5~30 nm的富Cr-α′相而硬化;Cr质量分数为13%或更低时,α′相硬化效果弱,FeCrAl合金的强度因为高温下位错回复而下降。而经中子辐照后,Cr质量分数达到10%后,α′相硬化效果就更明显,因为α′相更加弥散(直径约为4.5 nm),且Cr含量的提高会急剧增加析出相的密度[8-10]而导致硬化。相对于基体,α′相中Al含量急剧降低,因此高温中子辐照环境下,Al的扩散和再分配影响着α′相的析出行为,高含量的Al有抑制α′相析出的作用[9]。
3.3 中子辐照对FeCrAl合金力学性能的影响
FeCrAl合金是体心立方(BCC)铁基合金,其作为包壳材料在反应堆长期经受中子辐照,存在辐照硬化和脆化现象,必须对其在中子辐照环境中的微观结构稳定性和力学性能进行研究。图4为不同中子注量辐照后各FeCrAl合金抗拉强度对比。
室温下,除Fe-12Cr-7Al外,其余不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金经2×1019 cm−2辐照后,抗拉强度均有所升高。经8×1019 cm−2辐照后所有不同Cr/Al含量的FeCrAl合金强度升高不明显,其中Fe-13Cr-4Al合金抗拉强度还有所降低。这与Field[11]等研究结果类似,他研究了4种不同Cr、Al含量的FeCrAl合金经不同剂量辐照后的性能。在辐照损伤剂量为2 dpa(dpa指给定注量下每个原子的平均离位次数)时低Cr含量的FeCrAl合金辐照效应不明显;随着辐照损伤剂量增加,在7 dpa时,FeCrAl合金辐照效应达到饱和。在本次研究中中子辐照注量达到8×1019 cm−2时,与2×1019 cm−2结果相比FeCrAl合金强度升高不明显,可能与中子注量相对偏低有关。
FeCrAl合金为BCC结构,低剂量中子辐照时由于位错环密度与陷阱密度较低,辐照产生的点缺陷团簇聚集以形成稳定的位错环。因而,随着辐照剂量增加,位错环形核率增加。当位错环数量达到阀值时,辐照产生的缺陷团簇更易于与已形成的位错环汇聚,致使位错环粗化、尺寸增加、形核率降低,位错演变也逐渐由位错环形核段转变到位错环长大阶段。继续辐照,位错环不断长大,而位错环形核率不断下降,位错环数量饱和、趋于定值[12]。
4. 结 论
FeCrAl合金材料是新型ATF包壳的备选材料,本研究对FeCrAl合金进行了堆内中子辐照试验和力学性能试验,获得了不同Al含量、不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金辐照后力学性能,分析了各因素对FeCrAl合金辐照后力学性能的影响,得到主要结论如下:
(1)当Cr含量固定时,FeCrAl合金强度随Al含量增加大致呈增加趋势;在Al质量分数为4%时,中子辐照剂量增加对FeCrAl合金强度影响不明显,呈现出一定的抗辐照性能。
(2)在Cr和Al总含量不变的情况下,未辐照FeCrAl合金强度随Cr/Al含量比减小而增加;经辐照后FeCrAl合金强度随Cr/Al含量比值减小先增加后减小,在Cr、Al质量分数分别为12%和7%时辐照效应不明显,表现出低Cr含量的FeCrAl合金具有更加优越的抗辐照性能。
(3)与2×1019cm−2结果相比,辐照中子注量达到8×1019 cm−2时,FeCrAl合金强度升高不大,说明此时辐照硬化效应不明显,这可能与中子辐照剂量相对偏低有关,后续将开展更高中子注量下FeCrAl合金力学性能研究。
本文研究是国内首次获得ATF FeCrAl合金中子辐照后的力学性能数据,初步获得了中子辐照对FeCrAl合金力学性能的影响规律,为ATF包壳的研发选型提供了重要的数据支撑。
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