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中子辐照对耐事故燃料FeCrAl合金力学性能的影响研究

雷阳 张海生 毛建军 刘晓松 乔英杰 王鹏 吴亚贞 肖文霞

雷阳, 张海生, 毛建军, 刘晓松, 乔英杰, 王鹏, 吴亚贞, 肖文霞. 中子辐照对耐事故燃料FeCrAl合金力学性能的影响研究[J]. 核动力工程, 2022, 43(1): 97-101. doi: 10.13832/j.jnpe.2022.01.0097
引用本文: 雷阳, 张海生, 毛建军, 刘晓松, 乔英杰, 王鹏, 吴亚贞, 肖文霞. 中子辐照对耐事故燃料FeCrAl合金力学性能的影响研究[J]. 核动力工程, 2022, 43(1): 97-101. doi: 10.13832/j.jnpe.2022.01.0097
Lei Yang, Zhang Haisheng, Mao Jianjun, Liu Xiaosong, Qiao Yingjie, Wang Peng, Wu Yazhen, Xiao Wenxia. Effect of Neutron Irradiation on Mechanical Properties of Accident-Tolerant Fuel FeCrAl Alloys[J]. Nuclear Power Engineering, 2022, 43(1): 97-101. doi: 10.13832/j.jnpe.2022.01.0097
Citation: Lei Yang, Zhang Haisheng, Mao Jianjun, Liu Xiaosong, Qiao Yingjie, Wang Peng, Wu Yazhen, Xiao Wenxia. Effect of Neutron Irradiation on Mechanical Properties of Accident-Tolerant Fuel FeCrAl Alloys[J]. Nuclear Power Engineering, 2022, 43(1): 97-101. doi: 10.13832/j.jnpe.2022.01.0097

中子辐照对耐事故燃料FeCrAl合金力学性能的影响研究

doi: 10.13832/j.jnpe.2022.01.0097
基金项目: 国家重点研发计划项目(2016YFB0700105)
详细信息
    作者简介:

    雷 阳(1987—),男,副研究员,现从事核燃料及核材料辐照后性能检验工作,E-mail: lyeiang1818@126.com

  • 中图分类号: TG139+.4

Effect of Neutron Irradiation on Mechanical Properties of Accident-Tolerant Fuel FeCrAl Alloys

  • 摘要: FeCrAl合金具有良好的抗高温氧化和力学性能,能够作为燃料包壳材料。为研究FeCrAl合金的辐照力学性能,开展了不同元素成分含量和2×1019 cm−2、8×1019 cm−2 2种中子注量辐照下的FeCrAl合金力学性能试验,并在室温和380℃下测试了FeCrAl合金的拉伸性能,获得了不同Cr和Al含量FeCrAl合金的抗拉强度和屈服强度,并研究了Al含量、Cr/Al含量配比及中子辐照对FeCrAl合金力学性能的影响。研究表明,FeCrAl合金强度随着Al含量增加大致呈增加趋势;经2×1019 cm−2中子辐照后,FeCrAl合金强度有较大提升;再经8×1019 cm−2中子辐照后,FeCrAl合金强度升高不明显。该研究结果为耐事故燃料(ATF)包壳材料的研发选型提供了重要的数据支撑。

     

  • 2011年3月11日,日本福岛核安全事故导致反应堆堆芯熔化并发生氢气爆炸,大量的放射性物质外泄对社会和环境造成极大负面影响[1-2]。为了提高燃料的事故包容能力和固有安全性,国内外纷纷开展耐事故燃料(ATF)的研究开发工作。相较于传统的UO2-Zr合金燃料体系,ATF能够在反应堆正常运行工况下维持或提高燃料性能,并在事故发生后相当长的一段时间内维持堆芯完整性,提供足够的时间裕量来采取事故应对措施[1]。目前国内外提出了多种ATF概念,其中FeCrAl合金为重要研发方向之一,目前在热学性能、抗腐蚀性能等方面表现较好。但是,FeCrAl合金作为燃料包壳,其缺点是热中子吸收截面大,会吸收大量热中子,导致中子经济性较差。为提高FeCrAl合金作为燃料包壳材料的经济性,解决途径之一就是减薄包壳管的壁厚,这就需要FeCrAl合金具有更高的力学性能来满足设计要求。

    在核级FeCrAl合金的研发过程中,最基本的工作就是调节合金的元素成分含量,以获得力学性能等各方面综合性能最优良的合金。因此,本文开展了不同元素成分含量FeCrAl合金的拉伸性能测试,获得了不同元素含量下FeCrAl合金的力学性能。同时还开展了不同Cr/Al含量比FeCrAl合金中子辐照试验,并分析了中子辐照对不同Cr/Al含量比FeCrAl合金力学性能的影响,为国产ATF研发和选型提供数据支撑。

    试验材料采用国产ATF FeCrAl合金试样,8种不同Cr和Al含量比,具体名义成分分别为Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al、Fe-12Cr-7Al、Fe-13Cr-4Al、Fe-13Cr-1Al、Fe-13Cr-2Al、Fe-13Cr-3Al(其中数字为质量分数,单位为%)。

    中子辐照试验在高通量工程试验堆(HFETR)上进行,辐照中子注量分别为2×1019 cm−2和8×1019 cm−2,辐照温度为350℃,辐照介质为氦气和氩气。辐照试验装置主要由辐照罐、气管组件和密封段组成,其结构见图1

    图  1  辐照试验装置结构示意图
    Figure  1.  Schematic Diagram of the Irradiation Test Device Structure

    力学性能试验参照美国材料实验协会(ASTM) E8/E8M[3]和ASTM E21[4]执行。试验采用MTS 810万能材料试验机,试验温度分别为室温(RT)和380℃,试验结束后,通过试验机Tensile(Simple Servo)Test Works平台采集得到抗拉强度(Rm)、屈服强度(Rp0.2)。

    选取Cr质量分数均为13%,Al质量分数分别为1%(Fe-13Cr-1Al)、2%(Fe-13Cr-2Al)、3%(Fe-13Cr-3Al)、4%(Fe-13Cr-4Al)和6%(Fe-13Cr-6Al)的FeCrAl合金进行力学性能试验,得到强度对比如图2所示。

    图  2  不同Al含量的FeCrAl合金强度对比
    Figure  2.  Strength Comparison of FeCrAl Alloys with Different Al Contents

    图2可知,室温下未辐照和2×1019 cm−2辐照后FeCrAl合金抗拉强度和屈服强度随Al含量的增加而增加,这是由于Al含量增加导致位错环体密度增加引起的[5]。随着FeCrAl合金中Al含量的增加,所有位错环的平均尺寸减小,而总体积数密度增加,Al原子位错环的钉扎作用增强,致使合金强度增加。并且计算表明[5],Al的固定位错环的能力比Cr更为明显,因为Al与Fe的原子尺寸失配大于Cr的原子尺寸失配,因此,随着Al含量和位错环尺寸的增加,Al原子对位错环的钉扎作用变得更强。在Cr质量分数为12%的FeCrAl合金中,抑制a<100>位错环形成的临界Al质量分数约为4%。

    图2a可知,在380℃试验温度下,未辐照和2×1019 cm−2辐照下FeCrAl合金抗拉强度随Al含量增加大致呈缓慢增加趋势,此时中子辐照对不同Al含量FeCrAl合金的抗拉强度影响不大。在中子注量为8×1019 cm−2、Al质量分数为3%时,FeCrAl合金抗拉强度与其他Al含量相比有较大升高;在室温、Al质量分数增加到4%时,抗拉强度甚至有所降低。在Al质量分数增加到6%,其抗拉强度继续增加;室温下,FeCrAl合金经8×1019 cm−2辐照后与2×1019 cm−2相比抗拉强度除Fe-13Cr-2Al外相差不大。由图2b可知,在经8×1019 cm−2辐照后,380℃时FeCrAl合金屈服强度先随Al含量的增加而增加,但增加不明显。

    在Cr和Al元素总质量分数(19%)保持不变下,分别对比了Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al、Fe-12Cr-7Al 4种不同Cr/Al含量比合金的强度,结果见图3

    图  3  不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金抗拉强度对比
    Figure  3.  Comparison of Tensile Strength of FeCrAl Alloys with Different Cr/Al Content Ratios

    图3可知,室温下未辐照的FeCrAl合金抗拉强度随Cr/Al含量比减小呈上升趋势。经中子注量为2×1019 cm−2和8×1019 cm−2辐照后,室温下Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al 3种合金抗拉强度均有较大升高;Fe-12Cr-7Al合金辐照后抗拉强度升高不明显,2种不同中子注量辐照后FeCrAl合金强度相差不大,室温下经8×1019 cm−2辐照后抗拉强度比未辐照低,说明此时辐照硬化效应不明显。Cr含量越低,辐照效应越不明显,显示出优异的抗辐照性能。这是因为辐照引起微观结构改变主要包括富Cr-α′析出物的产生[6]、线位错、a/2<111>和a<110>位错环产生以及气泡或空洞等,尤其是α′析出物会进一步影响FeCrAl合金的力学性能,使合金材料发生硬化。有研究分析得到辐照硬化和脆化效应与Cr的含量相关,当Cr的质量分数高于8%时,辐照硬化与脆化主要受富Cr-α′析出物影响,受位错环的影响较小;当Cr的质量分数低于8%时,辐照硬化与脆化主要受位错环影响[6]。因此为了减轻中子辐照作用,应该降低Cr含量以减少中子辐照过程中α′析出物的产生以缓解辐照硬化[7]

    380℃下,FeCrAl合金抗拉强度随Cr/Al含量比减小大致呈增加趋势,Fe-13Cr-6Al抗拉强度增加不明显。这是因为Cr和Al的含量是影响α′相析出的重要因素,在没有中子辐照的高温环境中,Cr质量分数高于13%的FeCrAl合金因热老化而在位错周围析出5~30 nm的富Cr-α′相而硬化;Cr质量分数为13%或更低时,α′相硬化效果弱,FeCrAl合金的强度因为高温下位错回复而下降。而经中子辐照后,Cr质量分数达到10%后,α′相硬化效果就更明显,因为α′相更加弥散(直径约为4.5 nm),且Cr含量的提高会急剧增加析出相的密度[8-10]而导致硬化。相对于基体,α′相中Al含量急剧降低,因此高温中子辐照环境下,Al的扩散和再分配影响着α′相的析出行为,高含量的Al有抑制α′相析出的作用[9]

    FeCrAl合金是体心立方(BCC)铁基合金,其作为包壳材料在反应堆长期经受中子辐照,存在辐照硬化和脆化现象,必须对其在中子辐照环境中的微观结构稳定性和力学性能进行研究。图4为不同中子注量辐照后各FeCrAl合金抗拉强度对比。

    图  4  不同中子注量辐照后FeCrAl合金性能对比
    Figure  4.  Comparison of Properties of FeCrAl Alloys Irradiated by Different Neutron Fluences

    室温下,除Fe-12Cr-7Al外,其余不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金经2×1019 cm−2辐照后,抗拉强度均有所升高。经8×1019 cm−2辐照后所有不同Cr/Al含量的FeCrAl合金强度升高不明显,其中Fe-13Cr-4Al合金抗拉强度还有所降低。这与Field[11]等研究结果类似,他研究了4种不同Cr、Al含量的FeCrAl合金经不同剂量辐照后的性能。在辐照损伤剂量为2 dpa(dpa指给定注量下每个原子的平均离位次数)时低Cr含量的FeCrAl合金辐照效应不明显;随着辐照损伤剂量增加,在7 dpa时,FeCrAl合金辐照效应达到饱和。在本次研究中中子辐照注量达到8×1019 cm−2时,与2×1019 cm−2结果相比FeCrAl合金强度升高不明显,可能与中子注量相对偏低有关。

    FeCrAl合金为BCC结构,低剂量中子辐照时由于位错环密度与陷阱密度较低,辐照产生的点缺陷团簇聚集以形成稳定的位错环。因而,随着辐照剂量增加,位错环形核率增加。当位错环数量达到阀值时,辐照产生的缺陷团簇更易于与已形成的位错环汇聚,致使位错环粗化、尺寸增加、形核率降低,位错演变也逐渐由位错环形核段转变到位错环长大阶段。继续辐照,位错环不断长大,而位错环形核率不断下降,位错环数量饱和、趋于定值[12]

    FeCrAl合金材料是新型ATF包壳的备选材料,本研究对FeCrAl合金进行了堆内中子辐照试验和力学性能试验,获得了不同Al含量、不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金辐照后力学性能,分析了各因素对FeCrAl合金辐照后力学性能的影响,得到主要结论如下:

    (1)当Cr含量固定时,FeCrAl合金强度随Al含量增加大致呈增加趋势;在Al质量分数为4%时,中子辐照剂量增加对FeCrAl合金强度影响不明显,呈现出一定的抗辐照性能。

    (2)在Cr和Al总含量不变的情况下,未辐照FeCrAl合金强度随Cr/Al含量比减小而增加;经辐照后FeCrAl合金强度随Cr/Al含量比值减小先增加后减小,在Cr、Al质量分数分别为12%和7%时辐照效应不明显,表现出低Cr含量的FeCrAl合金具有更加优越的抗辐照性能。

    (3)与2×1019cm−2结果相比,辐照中子注量达到8×1019 cm−2时,FeCrAl合金强度升高不大,说明此时辐照硬化效应不明显,这可能与中子辐照剂量相对偏低有关,后续将开展更高中子注量下FeCrAl合金力学性能研究。

    本文研究是国内首次获得ATF FeCrAl合金中子辐照后的力学性能数据,初步获得了中子辐照对FeCrAl合金力学性能的影响规律,为ATF包壳的研发选型提供了重要的数据支撑。

  • 图  1  辐照试验装置结构示意图

    Figure  1.  Schematic Diagram of the Irradiation Test Device Structure

    图  2  不同Al含量的FeCrAl合金强度对比

    Figure  2.  Strength Comparison of FeCrAl Alloys with Different Al Contents

    图  3  不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金抗拉强度对比

    Figure  3.  Comparison of Tensile Strength of FeCrAl Alloys with Different Cr/Al Content Ratios

    图  4  不同中子注量辐照后FeCrAl合金性能对比

    Figure  4.  Comparison of Properties of FeCrAl Alloys Irradiated by Different Neutron Fluences

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出版历程
  • 收稿日期:  2020-11-30
  • 修回日期:  2021-01-07
  • 刊出日期:  2022-02-01

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