0.   引　言

2011年3月11日，日本福岛核安全事故导致反应堆堆芯熔化并发生氢气爆炸，大量的放射性物质外泄对社会和环境造成极大负面影响^[1-2]。为了提高燃料的事故包容能力和固有安全性，国内外纷纷开展耐事故燃料（ATF）的研究开发工作。相较于传统的UO₂-Zr合金燃料体系，ATF能够在反应堆正常运行工况下维持或提高燃料性能，并在事故发生后相当长的一段时间内维持堆芯完整性，提供足够的时间裕量来采取事故应对措施^[1]。目前国内外提出了多种ATF概念，其中FeCrAl合金为重要研发方向之一，目前在热学性能、抗腐蚀性能等方面表现较好。但是，FeCrAl合金作为燃料包壳，其缺点是热中子吸收截面大，会吸收大量热中子，导致中子经济性较差。为提高FeCrAl合金作为燃料包壳材料的经济性，解决途径之一就是减薄包壳管的壁厚，这就需要FeCrAl合金具有更高的力学性能来满足设计要求。

在核级FeCrAl合金的研发过程中，最基本的工作就是调节合金的元素成分含量，以获得力学性能等各方面综合性能最优良的合金。因此，本文开展了不同元素成分含量FeCrAl合金的拉伸性能测试，获得了不同元素含量下FeCrAl合金的力学性能。同时还开展了不同Cr/Al含量比FeCrAl合金中子辐照试验，并分析了中子辐照对不同Cr/Al含量比FeCrAl合金力学性能的影响，为国产ATF研发和选型提供数据支撑。

1.   试验材料

试验材料采用国产ATF FeCrAl合金试样，8种不同Cr和Al含量比，具体名义成分分别为Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al、Fe-12Cr-7Al、Fe-13Cr-4Al、Fe-13Cr-1Al、Fe-13Cr-2Al、Fe-13Cr-3Al（其中数字为质量分数，单位为%）。

2.   试　验

2.1   辐照试验

中子辐照试验在高通量工程试验堆（HFETR）上进行，辐照中子注量分别为2×10¹⁹ cm⁻²和8×10¹⁹ cm⁻²，辐照温度为350℃，辐照介质为氦气和氩气。辐照试验装置主要由辐照罐、气管组件和密封段组成，其结构见图1。

图  1  辐照试验装置结构示意图

Figure  1.  Schematic Diagram of the Irradiation Test Device Structure

下载: 全尺寸图片 幻灯片

2.2   力学性能试验

力学性能试验参照美国材料实验协会（ASTM） E8/E8M^[3]和ASTM E21^[4]执行。试验采用MTS 810万能材料试验机，试验温度分别为室温（RT）和380℃，试验结束后，通过试验机Tensile（Simple Servo）Test Works平台采集得到抗拉强度（R_m）、屈服强度（R_p0.2）。

3.   结果与讨论

3.1   不同Al含量对FeCrAl合金力学性能的影响

选取Cr质量分数均为13%，Al质量分数分别为1%（Fe-13Cr-1Al）、2%（Fe-13Cr-2Al）、3%（Fe-13Cr-3Al）、4%（Fe-13Cr-4Al）和6%（Fe-13Cr-6Al）的FeCrAl合金进行力学性能试验，得到强度对比如图2所示。

图  2  不同Al含量的FeCrAl合金强度对比

Figure  2.  Strength Comparison of FeCrAl Alloys with Different Al Contents

下载: 全尺寸图片 幻灯片

由图2可知，室温下未辐照和2×10¹⁹ cm⁻²辐照后FeCrAl合金抗拉强度和屈服强度随Al含量的增加而增加，这是由于Al含量增加导致位错环体密度增加引起的^[5]。随着FeCrAl合金中Al含量的增加，所有位错环的平均尺寸减小，而总体积数密度增加，Al原子位错环的钉扎作用增强，致使合金强度增加。并且计算表明^[5]，Al的固定位错环的能力比Cr更为明显，因为Al与Fe的原子尺寸失配大于Cr的原子尺寸失配，因此，随着Al含量和位错环尺寸的增加，Al原子对位错环的钉扎作用变得更强。在Cr质量分数为12%的FeCrAl合金中，抑制a<100>位错环形成的临界Al质量分数约为4%。

由图2a可知，在380℃试验温度下，未辐照和2×10¹⁹ cm⁻²辐照下FeCrAl合金抗拉强度随Al含量增加大致呈缓慢增加趋势，此时中子辐照对不同Al含量FeCrAl合金的抗拉强度影响不大。在中子注量为8×10¹⁹ cm⁻²、Al质量分数为3%时，FeCrAl合金抗拉强度与其他Al含量相比有较大升高；在室温、Al质量分数增加到4%时，抗拉强度甚至有所降低。在Al质量分数增加到6%，其抗拉强度继续增加；室温下，FeCrAl合金经8×10¹⁹ cm⁻²辐照后与2×10¹⁹ cm⁻²相比抗拉强度除Fe-13Cr-2Al外相差不大。由图2b可知，在经8×10¹⁹ cm⁻²辐照后，380℃时FeCrAl合金屈服强度先随Al含量的增加而增加，但增加不明显。

3.2   不同Cr/Al含量比对FeCrAl合金力学性能的影响

在Cr和Al元素总质量分数（19%）保持不变下，分别对比了Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al、Fe-12Cr-7Al 4种不同Cr/Al含量比合金的强度，结果见图3。

图  3  不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金抗拉强度对比

Figure  3.  Comparison of Tensile Strength of FeCrAl Alloys with Different Cr/Al Content Ratios

下载: 全尺寸图片 幻灯片

由图3可知，室温下未辐照的FeCrAl合金抗拉强度随Cr/Al含量比减小呈上升趋势。经中子注量为2×10¹⁹ cm⁻²和8×10¹⁹ cm⁻²辐照后，室温下Fe-15Cr-4Al、Fe-14Cr-5Al、Fe-13Cr-6Al 3种合金抗拉强度均有较大升高；Fe-12Cr-7Al合金辐照后抗拉强度升高不明显，2种不同中子注量辐照后FeCrAl合金强度相差不大，室温下经8×10¹⁹ cm⁻²辐照后抗拉强度比未辐照低，说明此时辐照硬化效应不明显。Cr含量越低，辐照效应越不明显，显示出优异的抗辐照性能。这是因为辐照引起微观结构改变主要包括富Cr-α′析出物的产生^[6]、线位错、a/2<111>和a<110>位错环产生以及气泡或空洞等，尤其是α′析出物会进一步影响FeCrAl合金的力学性能，使合金材料发生硬化。有研究分析得到辐照硬化和脆化效应与Cr的含量相关，当Cr的质量分数高于8%时，辐照硬化与脆化主要受富Cr-α′析出物影响，受位错环的影响较小；当Cr的质量分数低于8%时，辐照硬化与脆化主要受位错环影响^[6]。因此为了减轻中子辐照作用，应该降低Cr含量以减少中子辐照过程中α′析出物的产生以缓解辐照硬化^[7]。

380℃下，FeCrAl合金抗拉强度随Cr/Al含量比减小大致呈增加趋势，Fe-13Cr-6Al抗拉强度增加不明显。这是因为Cr和Al的含量是影响α′相析出的重要因素，在没有中子辐照的高温环境中，Cr质量分数高于13%的FeCrAl合金因热老化而在位错周围析出5~30 nm的富Cr-α′相而硬化；Cr质量分数为13%或更低时，α′相硬化效果弱，FeCrAl合金的强度因为高温下位错回复而下降。而经中子辐照后，Cr质量分数达到10%后，α′相硬化效果就更明显，因为α′相更加弥散（直径约为4.5 nm），且Cr含量的提高会急剧增加析出相的密度^[8-10]而导致硬化。相对于基体，α′相中Al含量急剧降低，因此高温中子辐照环境下，Al的扩散和再分配影响着α′相的析出行为，高含量的Al有抑制α′相析出的作用^[9]。

3.3   中子辐照对FeCrAl合金力学性能的影响

FeCrAl合金是体心立方（BCC）铁基合金，其作为包壳材料在反应堆长期经受中子辐照，存在辐照硬化和脆化现象，必须对其在中子辐照环境中的微观结构稳定性和力学性能进行研究。图4为不同中子注量辐照后各FeCrAl合金抗拉强度对比。

图  4  不同中子注量辐照后FeCrAl合金性能对比

Figure  4.  Comparison of Properties of FeCrAl Alloys Irradiated by Different Neutron Fluences

下载: 全尺寸图片 幻灯片

室温下，除Fe-12Cr-7Al外，其余不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金经2×10¹⁹ cm⁻²辐照后，抗拉强度均有所升高。经8×10¹⁹ cm⁻²辐照后所有不同Cr/Al含量的FeCrAl合金强度升高不明显，其中Fe-13Cr-4Al合金抗拉强度还有所降低。这与Field^[11]等研究结果类似，他研究了4种不同Cr、Al含量的FeCrAl合金经不同剂量辐照后的性能。在辐照损伤剂量为2 dpa（dpa指给定注量下每个原子的平均离位次数）时低Cr含量的FeCrAl合金辐照效应不明显；随着辐照损伤剂量增加，在7 dpa时，FeCrAl合金辐照效应达到饱和。在本次研究中中子辐照注量达到8×10¹⁹ cm⁻²时，与2×10¹⁹ cm⁻²结果相比FeCrAl合金强度升高不明显，可能与中子注量相对偏低有关。

FeCrAl合金为BCC结构，低剂量中子辐照时由于位错环密度与陷阱密度较低，辐照产生的点缺陷团簇聚集以形成稳定的位错环。因而，随着辐照剂量增加，位错环形核率增加。当位错环数量达到阀值时，辐照产生的缺陷团簇更易于与已形成的位错环汇聚，致使位错环粗化、尺寸增加、形核率降低，位错演变也逐渐由位错环形核段转变到位错环长大阶段。继续辐照，位错环不断长大，而位错环形核率不断下降，位错环数量饱和、趋于定值^[12]。

4.   结　论

FeCrAl合金材料是新型ATF包壳的备选材料，本研究对FeCrAl合金进行了堆内中子辐照试验和力学性能试验，获得了不同Al含量、不同Cr/Al含量比的FeCrAl合金辐照后力学性能，分析了各因素对FeCrAl合金辐照后力学性能的影响，得到主要结论如下：

（1）当Cr含量固定时，FeCrAl合金强度随Al含量增加大致呈增加趋势；在Al质量分数为4%时，中子辐照剂量增加对FeCrAl合金强度影响不明显，呈现出一定的抗辐照性能。

（2）在Cr和Al总含量不变的情况下，未辐照FeCrAl合金强度随Cr/Al含量比减小而增加；经辐照后FeCrAl合金强度随Cr/Al含量比值减小先增加后减小，在Cr、Al质量分数分别为12%和7%时辐照效应不明显，表现出低Cr含量的FeCrAl合金具有更加优越的抗辐照性能。

（3）与2×10¹⁹cm⁻²结果相比，辐照中子注量达到8×10¹⁹ cm⁻²时，FeCrAl合金强度升高不大，说明此时辐照硬化效应不明显，这可能与中子辐照剂量相对偏低有关，后续将开展更高中子注量下FeCrAl合金力学性能研究。

本文研究是国内首次获得ATF FeCrAl合金中子辐照后的力学性能数据，初步获得了中子辐照对FeCrAl合金力学性能的影响规律，为ATF包壳的研发选型提供了重要的数据支撑。