0.   引　言

增殖燃烧（B&B）模式反应堆的主要物理过程为可转换材料在无化学分离情况下于堆芯内原位增殖和燃烧，将整个闭式燃料循环在同一堆内实现以简化核燃料循环，同时能够大幅提高核燃料利用率和减少废物产生^[1]。

现有B&B模式设计主要集中在第四代核能系统中的钠冷快堆、铅冷快堆和气冷快堆3类堆型中。在B&B模式运行下，这3类堆型的平均卸料燃耗深度大多在20%~30% FIMA（FIMA是指已裂变原子数与初始的总装料金属原子数之比）之间，与普通快堆闭式燃料循环的铀利用率相当。但高的卸料燃耗深度对燃料、包壳及结构材料等提出了严苛要求。

熔盐快堆是第四代核能系统中唯一的“液态燃料+高温+常压”堆型，其一回路中循环流动的熔盐既是燃料，也是冷却剂，这一特征决定B&B模式的熔盐快堆避免了高燃耗下燃料、包壳材料完整性问题，同时也消除了燃料组件内燃耗不均匀的挑战。近期Hombourger^[2-4]、Kasam^[5]和Martin^[6]等人的研究结果表明液态燃料氯盐快堆采用B&B模式运行在理论上是可行的。但相比于固态燃料堆型，氯盐快堆的堆芯重金属密度明显偏低，一方面造成堆芯燃料装载率低，另一方面导致徙动长度大，而徙动长度是影响堆芯中子泄漏率的重要参数，徙动长度愈大，中子泄漏率愈高。

针对氯盐快堆B&B模式运行的特征，本文筛选出几种常用燃料盐，提出在线清除裂变气体和难溶裂变产物方案来维持B&B运行模式，利用中子平衡分析方法，分析配套的在线处理方案对最小需求燃耗的影响和维持B&B模式可接受的堆芯中子损失项。

1.   熔盐类型与在线处理方案

熔盐具有高热导率、高比热容、低蒸汽压、良好的流动性和高温稳定性等优异的热物性，是理想的冷却剂和核燃料载体。熔盐根据冷却剂类型分为氯盐体系和氟盐体系。氟盐常用载体盐包括FLiBe、LiF和LiF-NaF-KF等；氯盐常用载体盐包括NaCl、NaCl-KCl和NaCl-MgCl₂等。氯盐和氟盐的化学性质相似，但二者的核特性差异大。B&B模式要求堆型具备硬的中子能谱、高的燃料装载率和低的中子泄漏率。氯盐体系能够满足B&B模式的要求，与氟盐相比，氯盐的慢化能力弱，能谱硬，堆芯增殖嬗变性能好，适用于快堆研究；氯盐重金属溶解度大，高的燃料装载量不仅避免了重金属析出的问题，而且进一步提高堆芯的增殖能力；氯盐熔点低，热膨胀系数大，降低了熔盐凝固风险，增大了负的温度反应性系数，提升了反应堆的固有安全性。本文工作中筛选出的5种常用氯盐见表1，列出了B&B模式堆型常用燃料和燃料盐的密度。论文计算中³⁷Cl的富集度取100%，功率密度为100 MW/m³。

表  1  B&B模式堆型常用燃料和燃料盐的密度

Table  1.  Densities of Common Nuclear Fuels and Fuel Salts for B&B Type Reactors

固态燃料类型	UN	UC	U-10Zr	U-10Mo	U
有效密度/%	85	85	75	75	75
燃料孔隙率/%	6	6	0	0	0
燃料理论密度/（g·cm−3）	13.59	12.58	15.80	16.70	18.53
燃料实际密度/（g·cm−3）	10.86	10.05	11.85	12.53	13.90
燃料重金属密度/（g·cm−3）	10.91	10.30	10.67	11.29	13.90
堆芯重金属密度①/（g·cm−3）	5.61	5.24	6.21	6.57	8.10
液态氯盐类型	68NaCl-32UCl3	60NaCl-40UCl3	15NaCl-15UCl3-70UCl4	UCl4	20UCl3-80UCl4
密度②/（g·cm−3）	3.32	3.64	3.64	3.56	3.79
堆芯重金属密度/（g·cm−3）	0.72	0.99	2.80	2.20	2.39
注：①堆芯燃料占比取为43.7%；②燃料盐温度为900 K

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从表1可见，氯盐堆的堆芯重金属密度远低于固态燃料堆型的堆芯重金属密度。本工作中采用燃料盐的在线处理清除不可溶裂变产物，减少堆内中子的寄生吸收，提高氯盐快堆B&B模式运行的中子经济性。不可溶裂变产物包括难溶裂变气体（H、He、N、O、Ne、Ar、Kr、Xe）和难溶裂变产物（Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、 Sb、Te），一般采用氦气鼓泡系统在线连续清除，其具有去除周期短、分离效率高等特点。本文工作中，燃料盐每隔30 s清除一次裂变气体和难溶裂变产物，分离效率取100%。

2.   分析方法与程序

近年来，Ehud Greenspan和Florent Heidet等^[1,7]提出中子平衡分析方法，分析0维或1维快增殖堆模型，能够快速获得具有指导性意义的结果，特别适用于系统的参数化研究。中子平衡分析方法通过综合考虑系统内中子产生和消失的积累效应，统计堆内累计产生的过剩中子数随燃耗的演变，快速给出堆内的最小需求燃耗和最大理论燃耗等信息。本文基于该方法，采用0维堆芯模型计算氯盐快堆的最小需求燃耗。

中子过剩是指在一定燃耗演化时间段内，单位体积内中子的产生率和吸收率的差值，其表达式为：

式中，N是过剩中子数，cm⁻³；B_U是燃耗深度，%FIMA；P是中子产生率，cm⁻³；A是中子吸收率， cm⁻³；$ {N_{{\text{HM}}}} $是初始重金属的原子密度， cm⁻³；$ \bar \nu $是一次裂变产生平均中子数；$ {k_\infty } $是堆内无限增殖因子；Q是中子损失项，含堆芯中子泄漏率和控制毒物吸收率。

根据堆内单位体积过剩中子数的表达式，可知N是随燃耗变化的函数，一般增殖燃料组件内中子平衡示意图见图1。

图  1  中子平衡示意图

Figure  1.  Schematic Diagram of Neutron Balance

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当系统达到中子平衡状态时，中子过剩数为零，对应于图中最小需求燃耗点（C点）和最大理论燃耗点（E点），这2个燃耗值可以作为快增殖堆平衡态卸料燃耗的参考点。在增殖燃料过剩中子数的演变过程中，按照在堆芯中是作为净中子吸收体或净中子产生体，分为3个阶段：

阶段1：Ⅰ区（A-B），增殖燃料为净中子吸收体，该演化段内，一方面增殖燃料开始增殖，需消耗大量中子；另一方面增殖转化的易裂变核素浓度低，因此增殖燃料的中子产生率小于中子吸收率，对应的$ {k_\infty } \times (1 - Q) < 1 $。伴随增殖过程，增殖燃料易裂变核素浓度提高，在B点增殖燃料的N达到极小值点，此时增殖燃料成为驱动燃料，对应的$ {k_\infty } \times (1 - Q) = 1 $。

阶段2：Ⅱ区（B-D），增殖燃料为净中子产生体，该演化段内，通过前期可转换核素的增殖，增殖出来的易裂变核素的中子产生率超过中子吸收率，增殖燃料$ {k_\infty } \times (1 - Q) > 1 $，过剩中子数开始增大，在C点（最小需求燃耗点）首次达到中子平衡状态，增殖燃料累计产生的过剩中子数目足以偿还增殖过程从外界借入的中子数目。

阶段3：Ⅲ区（D-F），增殖燃料为净中子吸收体，该演化段内，伴随增殖产生的易裂变核素逐渐消耗，以及累计产生的裂变产物对中子吸收的增加，增殖燃料的中子产生率小于中子吸收率，对应的$ {k_\infty } \times (1 - Q) < 1 $，过剩中子数减小，在E点（最大理论燃耗点）再次达到中子平衡。E点一般不作为卸料燃耗参考点，因为E点以后，系统就进入了次临界状态。

本文工作中的燃耗计算采用MOBAT程序，该程序由中科院上海应用物理研究所朱贵凤博士开发，应用ENDF-B/Ⅶ.0截面数据库实现了蒙特卡罗程序包MCNP5和点燃耗计算程序Origen 2.0之间的耦合，其有效性和可靠性已得到验证。

3.   结果与分析

5种燃料盐的过剩中子数随燃耗深度的变化见图2。由表1可知15NaCl-15UCl₃-70UCl₄、UCl₄和20UCl₃-80UCl₄这3种燃料盐的重金属密度高且相近，增殖能力强，在变化时间段内较早达到系统的中子平衡状态（图2中与点线相交的点，过剩中子数为0，进入平衡点），最小需求燃耗分别是11.26%FIMA、10.51%FIMA和10.28%FIMA。同时20UCl₃-80UCl₄拥有最小的需求燃耗，但堆芯重金属密度略低于15NaCl-15UCl₃-70UCl₄，说明燃料盐组成元素自身的核特性，如慢化能力，也会对系统的增殖能力产生微小影响，进而影响中子平衡状态。68NaCl-32UCl₃和60NaCl-40UCl₃的重金属密度分别是0.72 g/cm³和0.99 g/cm³，对应的最小需求燃耗分别是30.47%FIMA和19.60%FIMA。

图  2  不同燃料盐的过剩中子数随燃耗深度的变化

Figure  2.  Excess Neutron Number with Burnup for Various Fuel Salts

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60NaCl-40UCl₃的$ {k_\infty } $和N随B_U的变化见图3。在变化初期， $ {k_\infty } < 1 $，可裂变核素增殖过程中需要消耗大量中子，N为负且其曲线继续下降；伴随着增殖过程中易裂变核素的积累，$ {k_\infty } $逐渐增加，当$ {k_\infty } \geqslant 1 $时，中子的产生率大于吸收率，即增殖出的易裂变核素产生的中子数超过增殖对中子的消耗，N开始增加且其曲线开始上升，当系统内累计产生中子数与累计吸收中子数相等时，系统首次达到中子平衡状态。图3反映了60NaCl-40UCl₃氯盐系统内中子平衡图像与$ {k_\infty } $的关系，说明堆芯重金属密度大的燃料盐具有更强的增殖能力，$ {k_\infty } $在演化初期增加迅速，能够快速弥补前期对中子的消耗从而实现中子平衡，所以最小需求燃耗值较小。

图  3  60NaCl-40UCl₃无限增殖因子和过剩中子数随燃耗的变化　　　　　

Figure  3.  Evolution of Infinite Multiplication Factor and Excess Neutron Number with Burnup for 60NaCl-40UCl₃

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前面的分析没有考虑燃料盐的在线处理，表2对比了燃料盐在线处理前后的最小需求燃耗值的变化。相同燃料盐处理方案下，燃料盐重金属密度越高对最小需求燃耗的影响越弱。如重金属密度低的68NaCl-32UCl₃和重金属密度高的15NaCl-15UCl₃-70UCl₄，清除裂变气体和难溶裂变产物后，最小需求燃耗分别减小35.5%和9.2%。增加燃料盐在线处理后，减小了系统内中子的寄生吸收，系统增殖速率增快，更易达到中子平衡状态。60NaCl-40UCl₃在3种不同燃料盐处理方式下的无限增殖因子随燃耗的变化见图4，可见，清除裂变气体和难溶裂变产物，减少难溶裂变产物的寄生吸收，燃料盐的增殖性能增强显著。

表  2  Q=0时各方案最小需求燃耗对比

Table  2.  Comparison of Minimum Required Burnup of Each Scheme when Q=0

燃料盐类型	最小需求燃耗/%FIMA
	不处理	清除裂 变气体	清除裂变气体和 难溶裂变产物
68NaCl-32UCl3	30.47	27.25	19.65
60NaCl-40UCl3	19.60	19.09	15.83
UCl4	10.51	10.45	9.61
20UCl3-80UCl4	10.28	10.21	9.40
15NaCl-15UCl3-70UCl4	11.26	11.18	10.22

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图  4  60NaCl-40UCl₃处理前后无限增殖因子随燃耗的变化

Figure  4.  Infinite Multiplication Factor with Change of Burnup for 60NaCl-40UCl₃

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本文的分析结果基于无限栅元模型，不能考虑堆芯中子泄漏带来的影响。实际的反应堆系统中存在堆芯中子泄漏和控制系统的吸收，需要考虑中子损失项带来的影响，实际最小需求燃耗会比理想值大。图5给出了不处理和清除裂变气体及难溶裂变产物的60NaCl-40UCl₃在不同Q下的过剩中子数随燃耗的变化。不处理情况下，Q为0%、2%、3%的最小需求燃耗分别是19.6%FIMA、24.1% FIMA和27.9%FIMA；Q为4%后，系统无法达到中子平衡状态。清除裂变气体和难溶裂变产物后，降低了中子的寄生吸收，燃料盐可接受的最大中子损失项提高明显，60NaCl-40UCl₃可接受的中子损失项从3.49%提高到10.68%。

图  5  60NaCl-40UCl₃在不同中子损失项下过剩中子数随燃耗的变化　　　　　　

Figure  5.  Evolution of the Excess Neutron Number for 60NaCl-40UCl₃ at Various Neutron Loss Terms

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表3给出了各方案可承受的最大中子损失项和对应的最小需求燃耗。重金属密度低的燃料盐可承受的中子损失项弱，如68NaCl-32UCl₃在燃料盐不处理的情况下，最大中子损失项仅为0.33%，考虑清除裂变气体和难溶裂变产物后，最大中子损失项增加为7.49%，对于高泄漏率的堆芯难以维持B&B模式。

表  3  各方案可承受的最大中子损失项和对应的最小需 求燃耗

Table  3.  Maximum Acceptable Neutron Loss Term and the Corresponding Minimum Required Burnup for Each Scheme

燃料盐类型	不处理		清除裂变气体和难溶裂变产物
	最大中子 损失项/%	最小需求 燃耗/%FIMA	最大中子 损失项/%	最小需求 燃耗/%FIMA
68NaCl-32UCl3	0.33	35.70	7.49	46.40
60NaCl-40UCl3	3.49	35.30	10.68	47.06
UCl4	12.15	32.83	18.40	46.62
20UCl3-80UCl4	12.30	31.29	18.72	46.22
15NaCl-15UCl3- 70UCl4	11.05	33.27	17.47	47.12

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4.   结　论

本研究采用中子平衡分析方法，对5种常用氯盐体系进行了燃耗分析，研究了燃料盐的在线处理方案对最小需求燃耗的影响。通过模拟计算，得到如下结论：

（1）燃料盐重金属密度对最小需求燃耗有显著影响。高重金属密度的燃料盐增殖能力强，较快进入中子平衡状态，最小需求燃耗小。

（2）仅清除裂变气体对增殖盐系统的最小需求燃耗影响微弱，建议采用同时清除裂变气体和难溶裂变产物方案。低重金属密度燃料盐的最小需求燃耗对燃料盐在线处理更敏感。

（3）考虑堆芯中子泄漏和控制系统的吸收，68NaCl-32UCl₃不能维持B&B模式。在清除裂变气体和难溶裂变产物下，60NaCl-40UCl₃可承受10%的中子损失，15NaCl-15UCl₃-70UCl₄、UCl₄和20UCl₃-80UCl₄可承受17%~18%的中子损失。

上述分析研究基于无限栅元模型，不能充分考虑堆芯的中子泄漏和控制系统的吸收对最小需求燃耗的影响，同时中子平衡分析方法不能给出堆芯平衡态物理特性。后续还需进一步对物理模型、分析方法进行完善，给出氯盐快堆细致的在线处理方案和堆芯物理特征。