Research on Aerosol Behavior of Combustion Products under Sodium Pool Fire Accident
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摘要: 在钠冷快堆的安全评估中,分析钠泄露导致的池式钠火事故下燃烧产物的气溶胶行为尤为重要。本文采用将池式钠火燃烧模型与气溶胶动力学模型耦合的方式,开发了池式钠火事故下燃烧产物气溶胶行为分析程序REBAC-SFR,基于该程序模拟了SAPFIRE-D1和ABCOVE池式钠火实验,并与实验数据进行了对比。结果表明,本文开发的程序具有良好的可靠性和正确性,可为钠工艺间内池式钠火事故下燃烧产物气溶胶行为分析研究提供理论工具。Abstract: In the safety assessment of sodium-cooled fast reactor (SFR), it is particularly important to analyze the aerosol behavior of combustion products in sodium pool fire accident caused by sodium leakage. In this paper, the analytical program REBAC-SFR for aerosol behavior of combustion products in sodium pool fire accident is developed by coupling the sodium pool fire combustion model with the aerosol dynamics model. Based on this program, SAPFIRE-D1 and ABCOVE sodium pool fire experiments are simulated and compared with the experimental data. The results show that the program developed in this paper has good reliability and correctness, and can provide a theoretical tool for the analysis of the aerosol behavior of combustion products under the sodium pool fire in the sodium process room.
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Key words:
- Sodium pool fire /
- Combustion product /
- Aerosol /
- Code development
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0. 引 言
钠冷快堆是国际上新研发的先进堆型,是支撑核能作为一种清洁、可持续先进能源而重新受到世界重视的关键堆型,属于第四代先进核反应堆系统的主力堆型[1]。目前国际上设计及建造的钠冷快堆主要包括池式钠冷快堆和回路式钠冷快堆。基于已有的钠冷快堆的研发经验,我国钠冷快堆的研发采取3步走的发展战略[2]:首先开展实验堆的研究,其次基于实验堆运行技术建立示范堆,最终形成具有自主知识产权的商用钠冷快堆并以此推广我国的钠冷快堆技术。2011年,中国原子能科学研究院建立的实验快堆(CEFR)的成功并网发电标志着我国已能够掌握钠冷快堆发电技术,同时我国也成为国际上第8个拥有钠冷快堆技术的国家。在钠冷快堆运行过程中,冷却剂管道一旦破裂将会造成冷却剂钠的泄漏,如国际上曾发生过俄罗斯BN600反应堆的钠泄漏事故[3]、日本文殊反应堆的钠泄漏事故[4-5]等。由于钠工艺间内氧气的存在,泄漏出来的高温液态钠会发生燃烧,即称为钠火事故。根据钠泄漏条件,钠火事故发生的方式有池式钠火事故、喷雾钠火事故[6],均会影响厂房内各系统的完整性。此外,钠火事故发生过程中产生的氧化物气溶胶粒子会在钠工艺间内扩散,严重事故下泄漏的放射性核素也可能在燃烧产物气溶胶表面聚集进而在钠工艺间内扩散迁移,对钠工艺间内设备运行造成危害。
为了研究大型钠火事故对钠工艺间内热力学行为以及燃烧产物气溶胶分布的影响,国际上建立了比较著名的钠火实验台架,主要包括美国汉福德工程发展实验室的LSFF台架和CSTF台架[7]、德国卡尔兹鲁厄研究中心的FAUNA台架[8]以及法国核技术研究中心的LEMF台架[9]等。国内外研究者根据实验结果提出了钠火燃烧理论模型,并基于此理论模型开发了一系列池式钠火程序,如SOFIRE-M Ⅱ、SOLFAS、SPM、BOX、SPOOL等[6]。然而,这些程序大部分关注的是钠火事故下钠工艺间内的热力学行为,针对钠燃烧产物气溶胶行为的模拟较少。
本文通过将池式钠火燃烧模型与气溶胶动力学模型耦合的方式,开发了用于分析池式钠火及燃烧产物气溶胶行为的分析程序REBAC-SFR,并通过对池式钠火实验的模拟完成了程序的初步验证。
1. 数学物理模型
1.1 池式钠火燃烧模型
钠冷快堆发生钠泄漏事故时会导致反应堆内高温冷却剂钠泄漏到钠工艺间内并形成钠池,进而与氧气发生反应产生燃烧现象。钠点燃之后在距钠池表面一段距离处会存在火焰区,钠蒸汽与氧气在火焰区发生氧化反应并释放热量,部分热量通过热辐射及热传导的方式传递到钠池表面并提供汽化潜热,其余热量通过对流及辐射换热的方式向大气、烟雾及墙壁传递。
钠与氧气的燃烧反应有2种类型:①氧气通过火焰区扩散至钠池表面并与液态钠发生反应;②钠蒸汽从钠池表面扩散至火焰区并与氧气发生反应。根据初始条件的差异,液态钠燃烧主要有气相燃烧和表面燃烧2种方式;根据初始氧气浓度条件,钠与氧气反应可形成Na2O和Na2O2 这2种氧化物。通常火焰区的氧化反应会形成Na2O,在火焰区尾部则部分转化为Na2O2,而钠池表面燃烧产物以Na2O为主。
(1)钠池表面燃烧模型
钠池表面上单位面积的燃烧速率正比于氧气浓度,且受氧气到钠池表面的扩散速率的影响[10]。因此,其燃烧速率(
$ {\text{d}}{m_{{\text{Na}}}}/{\text{d}}t $ )表示为:$$ \frac{{{\text{d}}{m_{{\text{Na}}}}}}{{{\text{d}}t}} \frac{1}{{{A_{\text{p}}}}} = {H_{\text{g}}}{C_{{{\text{O}}_2}}}{\rho _{\text{g}}}{F_{{\text{Na}}}} $$ (1) 式中,mNa为钠的质量,kg;Ap为钠池表面积,m2;
$ {C_{{{\text{O}}_2}}} $ 为氧气质量份额;${\rho _{\rm{g}}}$ 为气体密度,kg·m−3;$ {F_{{\text{Na}}}} $ 为化学计量燃烧比;Hg为传质系数,m·s−1。当钠池温度低于沸腾温度时,根据与传热系数相似性原则得到Hg的表达式:
$$ {H_{\text{g}}} = 0.14{D_{{{\text{O}}_2}}}{\left[ {g{Sc}\frac{{{\alpha _{\text{V}}}}}{{\nu _{\text{g}}^2}}({T_{\text{p}}} - {T_{\text{g}}})} \right]^{1/3}} $$ (2) 式中,
$ {D_{{{\text{O}}_{\text{2}}}}} $ 为氧气扩散系数,m2·s−1;${Sc}$ 为施密特数;$ {\alpha _{\text{V}}} $ 为体积膨胀系数,K−1;$ {T_{\text{p}}} $ 为钠池表面温度,K;$ {\nu _{\text{g}}} $ 为气体运动粘度,m2·s−1;$ {T_{\text{g}}} $ 为气体温度,K;$ g $ 为重力加速度,m·s−2。(2)钠池气相燃烧模型
钠池气相燃烧是指当钠池温度达到钠沸腾温度时假定的钠池表面上的一层火焰内发生的燃烧现象[11]。在此火焰层内,维持反应持续进行的钠蒸汽和氧气分别从钠池和大气中扩散而来。假定在火焰区和钠池表面之间的区域存在一维钠蒸汽扩散,并且钠蒸汽区无氮气存在,则火焰区的钠蒸汽摩尔流量由以下微分方程控制:
$$ {\phi _{{\text{Na}}}} = {Y_{{\text{Na}}}}{\phi _{{\text{Na}}}} - {U_{{\text{fp}}}}{D_{{\text{Na}}}}\frac{{{\text{d}}{Y_{{\text{Na}}}}}}{{{\text{d}}x}} $$ (3) 式中,
${\phi _{{\text{Na}}}}$ 为钠蒸汽摩尔流量,mol·m−2·s−1;${Y_{{\text{Na}}}}$ 为钠蒸汽摩尔份额;${U_{{\text{fp}}}}$ 为火焰区与钠池表面之间的钠摩尔密度,mol·m−3;${D_{{\text{Na}}}}$ 为钠蒸汽扩散系数,m2·s−1;$x$ 为蒸汽区距钠池表面的距离,m;$\dfrac{{{\text{d}}{Y_{{\text{Na}}}}}}{{{\text{d}}x}}$ 为钠蒸汽摩尔份额变化率,m−1。在钠池表面的钠蒸汽达到饱和状态而火焰区钠蒸汽的摩尔份额为零的边界条件下,
${Y_{{\text{Na}}}}$ 的表达式为:$$ \left\{\begin{array}{l}{Y}_{\text{Na}}={p}_{\text{Na,sat}}/{p}_{\text{g}},x=0(钠池表面)\\ {Y}_{\text{Na}}=0,\text{ }x={l}_{\text{f}}(火焰区)\end{array} \right.$$ (4) 式中,
${l_{\text{f}}}{\kern 1pt} $ 为火焰区距钠池表面的距离,m;${p_{\text{g}}}{\kern 1pt} {\kern 1pt} $ 为大气压力,Pa;${p_{{\text{Na,sat}}}}$ 为钠蒸汽饱和压力,Pa。基于边界条件和式(3)可得边界条件下的钠蒸汽摩尔流量(
${\phi '_{{\text{Na}}}}$ )为:$$ {\phi '_{{\text{Na}}}} = \frac{{{M_{{\text{fP}}}}{D_{{\text{Na}}}}}}{{{l_{\text{f}}}}}\ln \left( {\frac{{{p_{\text{g}}}}}{{{p_{\text{g}}} - {p_{{\text{Na,sat}}}}}}} \right) $$ (5) 此时进入火焰的氧气流量由Hg决定:
$$ {w_{{{\text{O}}_{\text{2}}}}} = {H_{\text{g}}}{\rho _{\text{g}}}{C_{{{\text{O}}_{\text{2}}}}} $$ (6) 式中,
${w_{{{\text{O}}_2}}}$ 为氧气向火焰区的扩散速率,kg·s−1。在这里使用式(2)求解Hg时使用的是火焰区温度。为了保证火焰区内质量守恒,结合式(5)和式(6)可以获得火焰区钠的燃烧率:
$$ \begin{aligned}[b] \frac{{{\text{d}}{m_{{\text{Na}}}}}}{{{\text{d}}t}} =\;& {\phi _{{\text{Na}}}}{M_{{\text{Na}}}} = {w_{{{\text{O}}_2}}}{F_{{\text{Na}}}} = 0.14{D_{{{\text{O}}_2}}} \times \\ &{\left[ {g{S_{\text{C}}}\frac{{{\alpha _{\text{V}}}}}{{v_{\text{g}}^2}}({T_{\text{f}}} - {T_{\text{g}}})} \right]^{1/3}}{C_{{{\text{O}}_{\text{2}}}}}{\rho _{\text{g}}}{F_{{\text{Na}}}} \end{aligned} $$ (7) 式中,
${M_{{\text{Na}}}}$ 为钠的摩尔质量,kg·mol−1;${T_{\text{f}}}$ 为火焰区温度,K。1.2 能量传递模型
钠燃烧区域释放的热量通过导热、对流换热及辐射换热的方式向钠池、大气及墙壁传递。根据能量守恒原则,即可得到钠池、火焰区、大气及墙壁的能量状态方程。
(1)火焰区中的钠燃烧能量状态方程为:
$$ {\ddot Q _{\text{b}}} = \frac{{{\text{d}}{m_{{\text{Na}}}}}}{{{\text{d}}t}} \cdot {Q_{{\text{Na}}}} \cdot \frac{1}{{{A_{{\text{Na}}}}}} = {\ddot Q _{{\text{fg}}}} + {\ddot Q _{{\text{fp}}}} + {\ddot Q _{{\text{fw}}}} $$ (8) $$ \begin{gathered} {\ddot Q _{{\text{fg}}}} = {h_{{\text{fg}}}}\left( {{T_{\text{f}}} - {T_{\text{g}}}} \right) + {\varepsilon _{{\text{fg}}}}{\sigma _{\text{f}}}\left( {T_{\text{f}}^{\text{4}} - T_{\text{g}}^{\text{4}}} \right) \\ {\ddot Q _{{\text{fp}}}} = {k_{{\text{fp}}}}\frac{{{\text{d}}{T_{{\text{fp}}}}}}{{{\text{d}}x}}{|_{x = {l_{\text{f}}}}} + {\varepsilon _{{\text{fp}}}}{\sigma _{\text{f}}}\left( {T_{\text{f}}^{\text{4}} - T_{\text{p}}^{\text{4}}} \right) \\ {\ddot Q _{{\text{fw}}}} = \sum\limits_\lambda {{\varepsilon _{{\text{fw,}}\lambda }}} {\sigma _{\text{f}}}\left( {T_{\text{f}}^{\text{4}} - T_{{\text{w}},\lambda }^{\text{4}}} \right) \\ \end{gathered} $$ 式中,
${\ddot Q _{\text{b}}}$ 为钠燃烧净热流量,W·m−2;${\ddot Q _{{\text{fg}}}}$ 为火焰区向大气传递的热流量,W·m−2;${\ddot Q _{{\text{fp}}}}$ 为火焰区向钠池传递的热流量,W·m−2;${\ddot Q _{{\text{fw}}}}$ 为火焰区向墙壁传递的热流量,W·m−2;${Q_{{\text{Na}}}}$ 为单位质量钠燃烧释放的热量,J·kg−1;${h_{{\text{fg}}}}$ 为火焰区与气体间的对流换热系数,W·m−2·K−1;${\varepsilon _{{\text{fg}}}}$ 为火焰区向气体的辐射发射率;${\sigma _{\text{f}}}$ 为黑体辐射常数,W·m−2·K−4;${k_{{\text{fp}}}}$ 为火焰区与钠池表面之间的气体热导率,W·m−1·K−1;${T_{{\text{fp}}}}$ 为火焰区与钠池表面之间的气体温度,K;$\dfrac{{{\text{d}}{T_{{\text{fp}}}}}}{{{\text{d}}x}}{|_{x = {l_{\text{f}}}}}$ 为火焰区与钠池表面之间在$x = {l_{\text{f}}}$ 位置处的温度梯度,K·m−1;${\varepsilon _{{\text{fp}}}}$ 为火焰区向钠池表面的辐射发射率;${\varepsilon _{{\text{fw,}}\lambda }}$ 为火焰区向编号为λ的墙壁的辐射发射率;$T_{{\text{w}},\lambda }^{}$ 为编号为λ的墙壁的温度,K。(2)钠池的能量状态方程为:
$$ {m_{{\text{Na}}}}{c_{p{\text{,Na}}}}\frac{{{\text{d}}{T_{{\text{Na}}}}}}{{{\text{d}}t}} = {\dot Q _{{\text{fp}}}} - {\dot Q _{{\text{pw}}}} - {\dot Q _{{\text{vap}}}} - {\dot Q _{{\text{pg}}}} $$ (9) $$ \begin{gathered} {\dot Q _{{\text{fp }}}} = {k_{{\text{fp}}}}\frac{{{\text{d}}{T_{{\text{fp}}}}}}{{{\text{d}}x}}{|_{x = 0}} \cdot {A_{{\text{Na}}}} + {\varepsilon _{{\text{fp}}}}{\sigma _{\text{f}}}\left( {T_{\text{f}}^{\text{4}} - T_{\text{p}}^{\text{4}}} \right){A_{{\text{Na}}}} \\ {\dot Q _{{\text{pw}}}} = \sum\limits_\lambda {{\varepsilon _{{\text{pw,}}\lambda }}} {\sigma _{\text{f}}}\left( {T_{\text{f}}^{\text{4}} - T_{{\text{w,}}\lambda }^{\text{4}}} \right){A_{{\text{Na}}}} \\ {\dot Q _{{\text{vap}}}} = \frac{{{\text{d}}{m_{{\text{Na}}}}}}{{{\text{d}}t}} \cdot \Delta {h_{{\text{Na}}}} \cdot {A_{{\text{Na}}}} \\ {\dot Q _{{\text{pg}}}} = {\varepsilon _{{\text{pg}}}}{\sigma _{\text{f}}}\left( {T_{\text{p}}^{\text{4}} - T_{\text{g}}^{\text{4}}} \right){A_{{\text{Na}}}} \end{gathered} $$ 式中,
${c_{p{\text{,Na}}}}$ 为钠的定压比热容,J·kg−1·K−1;${\dot Q _{{\text{fp}}}}$ 为火焰区向钠池的传热速率,W;${\dot Q _{{\text{pw}}}}$ 为钠池向墙壁的传热速率,W;${\dot Q _{{\text{vap}}}}$ 为钠池汽化潜热速率,W;${\dot Q _{{\text{pg}}}}$ 为钠池向大气的传热速率,W;$ \dfrac{{{\text{d}}{T_{{\text{fp}}}}}}{{{\text{d}}x}}{|_{x = 0}} $ 为火焰区与钠池表面之间在$x = {\text{0}}$ 位置处的温度梯度,K·m−1;$ {\varepsilon _{{\text{pw,}}\lambda }} $ 为钠池向第λ号墙壁的辐射发射率;$ \Delta {h_{{\text{Na}}}} $ 为钠的汽化潜热,J·kg−1;$ {\varepsilon _{{\text{pg}}}} $ 为钠池向大气的辐射发射率。(3)大气的能量状态方程为:
$$ {m_{\text{g}}}{c_{v{\text{,g}}}}\frac{{{{\rm{d}}} {T_{\text{g}}}}}{{{\text{d}}t}} = {\dot Q _{{\text{fg}}}} + {\dot Q _{{\text{pg}}}} - {\dot Q _{{\text{gw}}}} $$ (10) $$ \begin{gathered} {\dot Q _{{\text{fg}}}} = {\ddot Q _{{\text{fg}}}} \cdot {A_{{\text{Na}}}} \\ {\dot Q _{{\text{gw}}}} = {h_{{\text{gw}}}}\left( {{T_{\text{g}}} - {T_{\text{w}}}} \right){A_{\text{w}}} + {\varepsilon _{{\text{gw}}}}{\sigma _{\text{f}}}\left( {T_{\text{w}}^4 - T_{\text{g}}^4} \right){A_{\text{w}}} \end{gathered} $$ 式中,
$ {m_{\text{g}}} $ 为大气质量,kg;$ {c_{v{\text{,g}}}} $ 为大气定容比热容,J·kg−1·K−1;$ {\dot Q _{{\text{fg}}}} $ 为火焰区向大气的传热速率,W;$ {\dot Q _{{\text{gw}}}} $ 为大气向墙壁的传热速率,W;$ {h_{{\text{gw}}}} $ 为大气向墙壁的对流换热系数,W·m−2·K−1;$ {A_{\text{w}}} $ 为墙壁表面积,m2;$ {\varepsilon _{{\text{gw}}}} $ 为大气向墙壁的辐射发射率。(4)墙壁的能量状态方程为:
$$ {m_{\text{w}}}{c_{p{\text{,w}}}}\frac{{{\text{d}}{T_{\text{w}}}}}{{{\text{d}}t}} = {\dot Q _{{\text{fw}}}} + {\dot Q _{{\text{gw}}}} + {\dot Q _{{\text{pw}}}} $$ (11) 式中,
$ {m_{\text{w}}} $ 为墙壁质量,kg;$ {c_{p{\text{,w}}}} $ 为墙壁定压比热容,J·kg−1·K−1。1.3 气溶胶动力学模型
通常钠火事故过程中释放的燃烧产物会以气溶胶的形式在钠工艺间内扩散。钠工艺间内的气溶胶行为主要包括粒子间的凝聚和沉积。
(1)尺寸及分布模型
采用机理性方法中的多截面、多组分气溶胶动力学模型对气溶胶动力学行为进行模拟[12],在该模型中,根据气溶胶种类将气溶胶分为多种组分;根据粒径范围将气溶胶粒径分成多个相邻的组成部分,每部分内的粒子具有相同的性质且每部分用单独截面表示。气溶胶动力学模型主要由凝聚项、蒸发冷凝项、源项及移除项组成,其由一个复杂的微分方程控制:
$$ \begin{aligned}[b] \frac{{{\text{d}}{M_{\left( l \right),k}}\left( t \right)}}{{{\text{d}}t}} =\;& \frac{1}{2}\sum\limits_{i = 1}^{l - 1} {\sum\limits_{j = {\text{1}}}^{l - 1} {} } \left[ {{}^{1{\rm{a}}}{\beta _{\left( {i,j,l} \right)}}{M_{\left( j \right),k}}{M_{\left( i \right)}}} \right. - \left. {{}^{1{\rm{b}}}{\beta _{\left( {i,j,l} \right)}}{M_{\left( i \right),k}}{M_{\left( j \right)}}} \right] - \\ &\sum\limits_{i = 1}^{l - 1} {\left[ {{}^{{\text{2a}}}{\beta _{\left( {i,l} \right)}}{M_{\left( i \right)}}{M_{\left( l \right),k}} - {}^{{\text{2b}}}{\beta _{\left( {i,l} \right)}}{M_{\left( l \right)}}{M_{\left( i \right),k}}} \right]} - \\ & \frac{1}{2}{}^3{\beta _{\left( {l,l} \right)}}{M_l}{M_{\left( l \right),k}} - {M_{\left( l \right),k}}\sum\limits_{i = l + 1}^n {{}^4{\beta _{\left( {i,l} \right)}}} {M_{\left( i \right)}} + \\ &{}^{\text{1}}{G_{\left( l \right),k}}{M_{\left( l \right)}} - \sum\limits_{i = 1}^n {\left[ {{}^{\text{2}}{G_{\left( l \right),k}}{M_{\left( l \right),k}} - {}^{\text{2}}{G_{\left( {l - 1} \right),k}}{M_{\left( {l - 1} \right),k}}} \right]} + \\ &{}^{\text{3}}{G_{\left( {l - 1} \right),k}}{M_{\left( {l - 1} \right)}} + S_{\left( l \right),k}' - {R_{\left( l \right),k}}{M_{\left( l \right),k}}\\[-12pt] \end{aligned} $$ (12) 式中,
$ {M_{\left( l \right),k}}\left( t \right) $ 为t时刻第k组分且截面为l处的气溶胶浓度,kg·m−3;$ {M_{\left( i \right)}} $ 为所有组分且截面为i处的气溶胶浓度,kg·m−3;$ {M_{\left( l \right)}} $ 为所有组分中截面为l的气溶胶浓度,kg·m−3;$ {M_{\left( {l - 1} \right)}} $ 为所有组分中截面为l−1的气溶胶浓度,kg·m−3;$ {M_{\left( l \right),k}} $ 为第k组分且截面为l处的气溶胶浓度,kg·m−3;$ {M_{\left( i \right),k}} $ 为k组分且截面为i处的气溶胶浓度,kg·m−3;$ {M_{\left( j \right),k}} $ 为k组分且截面为j处的气溶胶浓度,kg·m−3;$ {M_{\left( j \right)}} $ 为所有组分且截面为j处的气溶胶浓度,kg·m−3;$ {\beta _{\left( {i,j,l} \right)}} $ 为截面j与截面i处的气溶胶粒子凝聚作用导致的截面l处的气溶胶质量增加系数,m3·kg−1·s−1;$ {\beta _{\left( {i,l} \right)}} $ 为截面i处的气溶胶粒子凝聚作用导致截面l处的气溶胶质量增加系数,m3·kg−1·s−1;$ {\beta _{\left( {l,l} \right)}} $ 为截面l处的气溶胶粒子凝聚作用导致的截面l处的气溶胶质量增加系数,m3·kg−1·s−1;$ {G_{\left( l \right),k}} $ 为蒸汽凝结形成的第k组分且截面为l的气溶胶增加速率,s−1;$ {G_{\left( {l - 1} \right),k}} $ 为蒸汽凝结形成的第k组分且截面为l−1的气溶胶增加速率,s−1;$ S_{\left( l \right),k}' $ 为第k组分且截面为l的气溶胶源项增加速率,kg·m−3·s−1;$ {R_{\left( l \right),k}} $ 为第k组分且截面为1的气溶胶移除速率,s−1;n为气溶胶总组分数;凝聚项中$ \;\beta $ 的上标1a、1b、2a、2b、3、4分别表示不同类型的凝聚作用;蒸发冷凝项中G的上标1、2、3分别表示不同类型的蒸发冷凝作用。因此,由式(12)可获得某一时刻截面l中所有组分气溶胶的质量计算式为:
$$ {M_{\left( l \right)}}(t) = \sum\limits_{k = 1}^n {{M_{\left( l \right),k}}(t)} $$ (13) 式中,
$ {M_{\left( l \right)}}(t) $ 为t时刻所有组分且截面l处的悬浮气溶胶浓度,kg·m−3。气溶胶尺寸分布由以下方程控制:
$$ {(\ln {\sigma _{\text{G}}})^{\text{2}}} = \frac{{\displaystyle \int\limits_0^\infty {{{\ln }^{\text{2}}}({d_i}/{D_{{\text{LOG}}}}){C_{\text{m}}}{d_i}{\text{d}}\left( {{d_{{i}}}} \right)} }}{{\displaystyle \int\limits_0^\infty {{C_{\text{m}}}{d_i}{\text{d}}\left( {{d_{{i}}}} \right)} }} $$ (14) 式中,
${\sigma _{\rm{G}}}$ 为气溶胶几何标准差;$ {D_{{\text{LOG}}}} $ 为气溶胶的对数质量平均直径,m;$ {C_{\text{m}}} $ 为气溶胶质量份额;$ {d_i} $ 为截面为i时的气溶胶粒径,m。(2)凝聚和沉积模型
钠火燃烧产物气溶胶粒子相互之间会存在凝聚现象,凝聚程度取决于气体与颗粒的物理性质。凝聚的主要过程包括布朗扩散、重力沉降、湍流剪切力及惯性力作用,其基本假设是凝聚过程中只考虑2个球体粒子间的相互作用,总的凝聚系数通过4种效应的耦合作用计算得到。而悬浮于钠工艺间内的气溶胶会因重力、拖曳力、热泳力等综合作用向墙壁及地板沉积,粒子沉积效应主要包括:布朗运动、重力沉积、热泳作用及扩散泳沉积,第k组分且截面为l处的气溶胶总沉积速率通过4种效应的耦合作用计算得到,即式(12)中
$ {R_{\left( l \right),k}} $ 值。涉及的具体气溶胶粒子凝聚与沉积模型详见文献[12]。2. 程序开发
本文基于上述模型通过模块化编写方式开发了REBAC-SFR程序,此程序主要包括数据输入模块、参数初始化模块、池式钠火模块、气溶胶动力学模块、数据输出模块。首先是通过建立状态参数变化率的常微分方程组,获取模块内的状态参数如质量、燃烧率、能量、压力、温度等,随后在本程序内使用改进欧拉法或者龙格库塔法求解微分方程的初值问题,程序的计算流程如图1所示。
通过此程序采用欧拉法或者龙格库塔法求解钠火过程的微分方程时,时间步长必须足够小,否则计算过程可能会导致某些温度值发散以及计算溢出的状况。因此,在程序的每次迭代计算时,通过将液态钠热容量除以热流路径的单位热阻来选择最小时间步长:
$$ \Delta {t_{\min }} = \frac{{{B_{{\rm{Na}}}}}}{{\displaystyle \sum {{R_{{\text{Na}}}}} }} $$ (15) 式中,
$ \Delta {t_{\min }} $ 为最小时间步长,s;$ {B_{{\text{Na}}}} $ 为液态钠热容量,J·K−1;$ {R_{{\text{Na}}}} $ 为热流路径的单位热阻,J·K−1·s−1。3. 程序验证评估
为确保程序计算结果的可靠性,需要对程序性能作总体性评估。本文将REBAC-SFR程序与同类分析程序SOFIRE-M Ⅱ以及国际上相关基准实验进行验证对比分析,模拟的2个实验为日本的SAPFIRE-D1和美国的ABCOVE池式钠火实验。
3.1 SAPFIRE-D1池式钠火实验模拟
SAPFIRE-D1实验[13]是由日本燃料研发基地基于SAPFIRE设备中的SOLFA-1试验舱所开展的池式钠火实验。在该实验中,将温度为550℃、质量为500 kg的液态钠在实验开始后的0~3.5 min内注入到燃烧锅内,同时利用安装在燃烧舱室顶部下方50 cm处的集管,在实验开始后7~60 min内往舱室内不断注入氧气,以确保燃烧过程持续进行,实验总时长为4 h。氧气源温度为40℃,流量为200 L·min−1。此实验采用氧剂量计测量舱室内的氧密度,测量误差为±0.5%。实验完成后往洗涤塔通气以去除容器内钠火燃烧所产生的腐蚀性产物,最终将剩余钠排放至储钠罐,总体实验条件如表1所示。
表 1 SAPFIRE-D1实验条件Table 1. Experimental Conditions of SAPFIRE-D1参数名 参数值 燃烧舱室体积/m3 73.4 壁面面积/m2 104 燃烧锅面积/m2 2.25 钠注入总量/kg 550 舱室初始压力/Pa 104364 气体与壁面初始温度/℃ 55 燃烧锅初始温度/℃ 55 燃烧舱室氧气体积浓度/% 21 钠注入时间/min 3.5 基于REBAC-SFR程序和SOFIRE-M Ⅱ程序,采用单控制体方式对SAPFIRE-D1实验进行建模,即使用单个控制体模拟燃烧室内气体空间。燃烧锅内钠池被划分成5层节点,用于模拟钠池温度分层;墙壁同样被划分为5层节点,其中内部第1层节点用于模拟实验中的隔热层,2~5层节点用于模拟外部混凝土墙壁。模拟时假设一旦钠注入到燃烧锅内即发生燃烧,且初始燃烧产物为Na2O2。
钠池燃烧现象最主要的表征参数之一为燃烧舱室内氧气浓度变化,REBAC-SFR程序计算的氧气体积份额与实验值、SOFIRE-M Ⅱ计算值的对比如图2所示。0~7 min为氧气未注入阶段,由于氧气与钠池内钠的氧化反应不断消耗从而导致燃烧舱室内氧气浓度不断下降,2种程序的计算值与实验值均吻合较好。在7~60 min的氧气注入阶段中,由于氧气注入导致氧气体积份额从不断降低转变到轻微降低,再到轻微上升。在这一阶段内,程序能够准确地捕获氧气体积份额变化现象。在氧气体积份额上升阶段,REBAC-SFR计算值稍高于实验值,但与SOFIRE-M Ⅱ程序相比,REBAC-SFR计算值与实验值更接近。在氧气停止供应阶段后(时间超过60 min),由于钠燃烧不断消耗燃烧室内的氧气使其浓度不断降低,且随着钠燃烧率降低,氧气浓度下降速率也逐渐变缓。
图3、图4为钠燃烧过程中钠池表面温度和燃烧室内气体温度的变化情况。在停止供氧前(0~60 min),钠燃烧阶段持续释放的热量会使得钠池表面温度及燃烧舱室内气体温度逐渐升高,随后由于气体与墙壁内衬隔热层之间的对流换热导致气体温度在峰值之后逐渐降低;在停止供氧一段时间内,钠池表面温度及燃烧室气体温度达到峰值。REBAC-SFR程序对于钠池表面温度的预测值在上升到峰值之前与实验值更为符合,之后稍低于实验值及SOFIRE-M Ⅱ计算值,主要原因是程序中忽略了燃烧产物与水蒸气的化学放热反应。与SOFIRE-M Ⅱ计算值相比,REBAC-SFR程序计算的燃烧舱室气体温度与实验值吻合良好。
图5为程序计算的混凝土墙壁的各节点温度分布情况。由图5可知,本文计算的墙壁节点温度均比实验值与SOFIRE-M Ⅱ计算值要低,这是由于选取的墙壁节点热导率存在不确定性。此外,由于钠池辐射传热及气体对流换热使得隔热层温度与气体温度变化趋势一致,隔热层通过导热方式向混凝土墙壁传热,因此混凝土墙壁整体温度呈逐渐上升趋势。总体上,REBAC-SFR计算值与实验值、SOFIRE-M Ⅱ计算值的总体趋势吻合较好。
3.2 ABCOVE池式钠火实验模拟
本文选定ABCOVE实验[7, 14]用于程序内池式钠火与气溶胶模块耦合性能评估,其为美国汉福德工程开发实验室(HEDL)基于安全壳系统试验设施(CSTF)开展的钠火事故及气溶胶行为分析实验。本文根据相关实验的规模和准确度选择实验中代号为AB1和AB2的实验序列为基准题。在AB1实验过程中,通过供给管线将液态钠注入到横截面积为4.4 m2的燃烧盘中,钠的初始温度为875.15 K,总质量为410 kg。在钠注入3600 s后,可关闭燃烧盘上的盖子用于扑灭钠火。AB2与AB1实验条件基本相同,其主要区别在于AB2注入的钠质量为472 kg,并在实验开始后的960~4560 s时间内有一个附加的蒸汽源项注入以模拟蒸汽对燃烧产物气溶胶的影响,注入速率为0.019 kg·s−1。表2为AB1、AB2实验的基本实验条件。
表 2 AB1、AB2实验条件Table 2. Experimental Conditions of AB1 and AB2实验参数 参数值 AB1 AB2 气体平均温度/K 299.65 293.65 容器内平均压力/kPa 125 128 氧气体积浓度/% 19.8 20.9 钠注入总质量/kg 875.15 875.15 燃烧面积/m2 4.4 4.4 燃烧时间/s 3600 3600 蒸汽注入时间段/s — 960~4560 蒸汽注入速率/(kg·s−1) — 0.019 “—”——无此项 基于REBAC-SFR程序对ABCOVE实验容器的模拟同样采用单控制体建模方式,采用热构件对纤维层、容器壁及容器内部构件进行模拟。其中,容器壁热构件分为顶部穹顶、圆柱部分及底部地板,每一种热构件均被指定为是水平或者竖直热构件。在对该实验进行模拟时,假定一旦钠注入到燃烧盘中即开始燃烧,且燃烧产物Na2O与Na2O2初始之比为1∶2,燃烧产物气溶胶产生份额为0.25。表3为AB1、AB2实验中模拟气溶胶动力学行为的主要初始参数及不确定参数。
表 3 ABCOVE实验中气溶胶动力学参数设置Table 3. Aerosol Kinetic Parameter Settings in ABCOVE Experiment气溶胶参数 参数值 AB1 AB2 气溶胶密度/(g·cm−3) 2.42 2.50 几何标准差 2.0 2.0 质量中值直径/μm 0.5 0.5 动力学形状因子 1.0 1.0 颗粒滑移修正因子 1.37 1.37 扩散边界层厚度/m 1×10−5 1×10−5 气体与颗粒热导率之比 0.05 0.05 颗粒黏附系数 1.0 1.0 湍流能量耗散率/(m−2·s−3) 0.001 0.001 凝聚形状因子 1.0 1.0 热适应系数 1.0 1.0 气溶胶动力学行为与热工水力现象紧密相连,因此,准确预测池式钠火事故中燃烧室内热工水力现象是分析燃烧产物及裂变产物气溶胶行为的前提。AB1、AB2实验均包含钠燃烧的升温阶段和燃烧后容器内自然对流的冷却阶段,基于REBAC-SFR程序计算的气体平均温度值、气体平均压力值与AB1、AB2实验值的对比如图6所示。由图6a可知,燃烧结束后,AB1、AB2的气体平均温度的计算值低于实验值。由图6b可知,REBAC-SFR程序计算的气体平均压力值与实验值趋势在燃烧阶段符合较好,而在燃烧结束后与实验值偏差较大。温度压力的计算误差是由于程序中没有考虑燃烧产物与水蒸气的化学放热反应。
图7为悬浮气溶胶浓度的REBAC-SFR计算值与AB1、AB2实验值的对比结果。由图7可知,在AB1实验中,由于钠气溶胶的产生与自然沉积之间的相对平衡,在燃烧中期可观察到悬浮气溶胶浓度存在一个相对稳定的状态,程序也准确地预测了这一现象;AB2实验中有额外的蒸汽注入,由于气溶胶吸湿性导致其自身更容易沉积,因此相比于AB1则不存在相对稳定状态,REBAC-SFR程序计算值与实验值趋势也基本符合。对比结果表明,REBAC-SFR程序对于悬浮气溶胶浓度的预测效果较好。
图8为悬浮气溶胶质量中值直径的程序计算值与实验值的对比结果。由于颗粒间的凝聚作用,钠燃烧初期的气溶胶质量中值直径整体呈逐渐增加趋势,随后由于尺寸较大的气溶胶颗粒沉积,使得气溶胶质量中值直径逐渐减小,AB1实验中气溶胶质量中值直径也存在相对稳定阶段。在钠燃烧结束后的一段时间内,随着气溶胶粒子质量的增加,粒子间的凝聚现象越来越明显,AB1实验中气溶胶质量中值直径达到峰值后逐渐降低。而AB2实验中的气溶胶质量中值直径同样在达到峰值后逐渐减小。对于AB1、AB2实验,程序计算的钠气溶胶质量中值直径峰值分别为8.1、7.5 μm。相比于钠气溶胶实验值,其相对误差分别为3.0%、1.0%。
REBAC-SFR程序预测的趋势与实验值基本一致,表明REBAC-SFR程序能够准确地预测气溶胶动力学行为,尽管存在一定的偏差但也仍在合理的范围内。
悬浮于容器内的气溶胶会由于多种自然沉积机理逐渐向各个热构件表面上进行沉积。表4为容器内气溶胶最终分布计算值与实验值的对比结果,总体上钠气溶胶沉积计算值略低于实验值,但分布趋势与实验值一致。对于AB1、AB2实验值,程序计算的钠气溶胶沉积总量相对误差分别为8.5%、8.4%。气溶胶沉积范围主要以容器底部及内部水平构件表面上为主,这是由于重力沉降是气溶胶主要的沉积方式。综合分析可知,REBAC-SFR程序具备模拟池式钠火事故下燃烧产物气溶胶行为的功能,其计算结果与实验值吻合较好。
表 4 悬浮气溶胶沉积质量计算值与实验值的对比 kgTable 4. Comparison of Calculated and Experimental Values of Suspended Aerosol Deposition Mass kg位置 AB1实验 AB2实验 计算值 实验值 计算值 实验值 容器穹顶 0.02 0.20 0.194 0.18 圆柱筒体 0.22 1.32 0.20 1.20 容器底部 16.60 17.60 17.70 18.80 内部构件 19.70 20.79 17.50 18.45 总计 36.50 39.91 35.40 38.63 4. 结 论
本文基于建立的数学物理模型开发了池式钠火事故下燃烧产物气溶胶行为的分析程序REBAC-SFR。在完成程序编制后,通过对日本SAPFIRE-D1及美国ABCOVE池式钠火实验的模拟完成了程序的初步验证分析,得到以下结论:
(1)REBAC-SFR程序计算的燃烧室内温度、压力及氧气体积份额均与实验值符合较好,且优于同类程序SOFIRE-M Ⅱ。
(2)针对气溶胶行为模拟,REBAC-SFR程序计算峰值气溶胶质量中值直径与AB1、AB2实验值的对比误差分别为3.0%、1.0%,燃烧产物气溶胶沉积总量与实验值的相对误差分别为8.5%、8.4%。
(3)REBAC-SFR程序能够准确地预测池式钠火及燃烧产物气溶胶行为;对比偏差在合理的范围内,验证了REBAC-SFR程序计算的可靠性和准确性,可为钠工艺间内池式钠火及燃烧产物气溶胶行为分析研究提供理论工具。
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表 1 SAPFIRE-D1实验条件
Table 1. Experimental Conditions of SAPFIRE-D1
参数名 参数值 燃烧舱室体积/m3 73.4 壁面面积/m2 104 燃烧锅面积/m2 2.25 钠注入总量/kg 550 舱室初始压力/Pa 104364 气体与壁面初始温度/℃ 55 燃烧锅初始温度/℃ 55 燃烧舱室氧气体积浓度/% 21 钠注入时间/min 3.5 表 2 AB1、AB2实验条件
Table 2. Experimental Conditions of AB1 and AB2
实验参数 参数值 AB1 AB2 气体平均温度/K 299.65 293.65 容器内平均压力/kPa 125 128 氧气体积浓度/% 19.8 20.9 钠注入总质量/kg 875.15 875.15 燃烧面积/m2 4.4 4.4 燃烧时间/s 3600 3600 蒸汽注入时间段/s — 960~4560 蒸汽注入速率/(kg·s−1) — 0.019 “—”——无此项 表 3 ABCOVE实验中气溶胶动力学参数设置
Table 3. Aerosol Kinetic Parameter Settings in ABCOVE Experiment
气溶胶参数 参数值 AB1 AB2 气溶胶密度/(g·cm−3) 2.42 2.50 几何标准差 2.0 2.0 质量中值直径/μm 0.5 0.5 动力学形状因子 1.0 1.0 颗粒滑移修正因子 1.37 1.37 扩散边界层厚度/m 1×10−5 1×10−5 气体与颗粒热导率之比 0.05 0.05 颗粒黏附系数 1.0 1.0 湍流能量耗散率/(m−2·s−3) 0.001 0.001 凝聚形状因子 1.0 1.0 热适应系数 1.0 1.0 表 4 悬浮气溶胶沉积质量计算值与实验值的对比 kg
Table 4. Comparison of Calculated and Experimental Values of Suspended Aerosol Deposition Mass kg
位置 AB1实验 AB2实验 计算值 实验值 计算值 实验值 容器穹顶 0.02 0.20 0.194 0.18 圆柱筒体 0.22 1.32 0.20 1.20 容器底部 16.60 17.60 17.70 18.80 内部构件 19.70 20.79 17.50 18.45 总计 36.50 39.91 35.40 38.63 -
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