0.   引　言

复合金属泡沫（CMF）属于一种特殊的泡沫金属，其由等径空心金属球和金属基体组成，空心金属球密堆在一起，金属基体通过铸造或粉末烧结填充到球间隙^[1]。CMF具有较高的孔隙率且孔径大小可调整，能根据不同应用需求对其进行微观结构设计和性能优化，是理想的新型结构功能一体化材料。由于CMF具有密度低、机械强度高、隔热性能出色^[2]、吸能效率高^[3]等传统块体材料无法实现的优良性能，成为各种运输工具的潜在理想材料^[1,4-5]。相对于通孔或其他泡沫金属^[5-6]，以等径不锈钢薄壁空心球为模板制备的泡沫金属性能更稳定，因此最近受到更多关注^[7-8]。相较于铝块材（A356），不锈钢壁铝基泡沫金属在同等辐射屏蔽能力下重量更轻，是乏燃料运输容器的一种潜在理想材料^[8]。

不锈钢薄壁空心球的大小、球壁厚度、堆积密度都会影响CMF的屏蔽能力，但是影响规律目前并不清楚^[8-9]，这亟需澄清以获得屏蔽性能更好的CMF。相比于实验中多影响因素共存、研发周期长、成本高的不足，模拟计算具有成本低、耗时短、影响因素单一且可调的优点，在进行材料设计或性能优化时更具优势，并且可以预测材料能够达到的性能极限^[10]。基于蒙特卡罗方法的三维输运计算程序MCNP是屏蔽性能计算的常用工具之一，它可以模拟中子、光子、电子以及其混合场在材料中的传输，为屏蔽材料的设计提供指导，其正确性已被广泛认可。但CMF内各核素在微观上并非均匀分布，需要构建合适的材料模型^[11]。结合CMF制备工艺，在理想情况下，等径薄壁空心球会形成三维最密堆积，其有六方最密堆积（hcp）和面心立方最密堆积（fcc）2种。但是，随机性在真实材料中通常不可避免，三维随机球模型应运而生^[12]，但是其能够建模成功的关键在于可填充更小的球^[13]，这并不适合等径薄壁空心球构建的CMF。本文使用旋转的面心立方晶胞实现了三维最密堆球建模，此模型忽略了随机性对仿真模型的修正，后续称之为理想CMF。

研究发现，目前使用的薄壁空心球几乎具有最佳壁厚，而被忽略的空心球堆球方式是影响铝基金属泡沫γ射线屏蔽性能的关键结构参数。本文以理想铝基泡沫金属为研究对象，模拟薄壁空心球以hcp、fcc两种堆球方式排列时空心球尺寸、壁厚、堆积密度以及堆球方式对γ穿透率的影响，基于穿透率获得质量衰减系数（MAC），通过MAC的变化趋势归纳结构参数对铝基泡沫金属屏蔽性能的影响规律。

1.   研究方法

1.1   计算机仿真模型

对γ屏蔽性能的模拟计算建立在蒙特卡罗（MC）方法的基础上，采用定向粒子束穿透圆盘的窄束几何模型。定向γ面源半径为2 cm，圆盘屏蔽体的半径为50 cm、厚度在0~6.7 cm之间变化，F5探测器的半径为2 cm，固定在距离屏蔽体入射面55 cm处。

铝基泡沫金属的计算机仿真模型基于图1a的面心立方晶胞，后续通过旋转、排列获得图1b、图1c的材料模型。立方晶胞边长（a）与薄壁空心球外半径（r）之间的比值随堆球密度（V）变化，见式（1）。

图  1  面心立方晶胞以及fcc、hcp堆球示意图

Figure  1.  Schematic Diagram of fcc Cell and Packing Spheres with fcc and hcp Style

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当$ a = 2\sqrt 2 r $时为三维最密堆积，此时空心球的体积分数为74.05%。当$ a > 2\sqrt 2 r $时退化为疏松堆积。

1.2   材料组分

构成铝基金属泡沫的3种组分为空心球内的空气，304不锈钢薄壁，以及填充在球间隙的A356。各核素的总反应截面（σ_i）可从核数据表获得^[14]，结合质量含量（c_i）和原子量（M_i），各组分的γ射线MAC可以通过式（2）获得，MAC随能量的变化曲线见图2。

图  2  各组元屏蔽不同能量γ射线的MAC

Figure  2.  MAC to γ-ray with Various Energy for Each Components　　　　　　　

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式中，μ为线性衰减系数；ρ为材料密度；N_A为阿伏伽德罗常数。

1.3   屏蔽性能的表征参数

（1）穿透率（T）：表征粒子透过屏蔽材料的几率，是最常用的屏蔽参数，T越低则屏蔽得越好。

式中，I为插入屏蔽材料后的粒子注量；I₀为无屏蔽材料时的粒子注量。

（2）μ和MAC：μ和MAC分别用于度量单位厚度和单位面密度材料的屏蔽性能。其中μ与T满足关系式（4）：

式中，x为材料在粒子束方向上的厚度。因此，基于粒子穿透不同厚度材料后的T，就可以拟合获得μ。由于μ的值与ρ相关，导致很难在不同孔隙率的材料之间比较屏蔽性能。为此，工程上更多地采用MAC来表征材料屏蔽性能，以消除ρ的影响。

本文以A356的γ射线MAC作为评价铝基泡沫屏蔽性能优劣的参考，在相同的条件下比较铝基泡沫金属与A356对γ射线的MAC，通过MAC的相对大小来确定材料γ射线屏蔽性能的优劣。

2.   结构参数对理想铝基泡沫金属屏蔽性能的影响

铝基泡沫金属屏蔽不同能量的γ射线的MAC见图3。铝基泡沫金属对0.24 MeV以下γ射线的屏蔽能力优于A356，这是因为在此能量段304不锈钢对γ射线的MAC大于A356，如图2所示。

图  3  铝基泡沫金属屏蔽不同能量γ射线时的MAC

Figure  3.  MAC of Al-Based Foam Metal when Shielding γ-ray with Different Energy

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²³⁵U热裂变反应堆的γ射线平均能量为1.13 MeV^[15]，可用不稳定核素⁶⁰Co的γ射线衰变释放的2种能量（分别为1.17 MeV和1.33 MeV）来模拟。考虑到屏蔽材料多用在反应堆外，γ射线从堆内泄漏时会与物质发生相互作用，在此过程中γ射线的能量由于康普顿散射会降低，根据能量的不同降低程度用¹³⁷Cs源（0.662 MeV的γ射线）和²⁴¹Am源（60 keV的γ射线）来模拟。选用这3种γ射线源也考虑到便于将来与实验测量结果进行对比，后续的模拟计算将基于这3种γ射线源进行。

2.1   薄壁空心球堆球方式的影响

尽管已有组元排列方式会影响复合材料辐射屏蔽性能的报道^[16]，但是CMF中空心球堆积方式对屏蔽性能的影响鲜有报道。图4给出了²⁴¹Am源发出的γ射线穿透外径（Ф）4 mm、壁厚为200 μm薄壁空心球最密堆积的fcc、hcp型铝基泡沫金属的几率。γ射线穿过fcc型铝基泡沫金属的几率小于hcp型，表示fcc型复合材料具有更好的辐射屏蔽性能。需要强调的是，CMF前几层的辐射屏蔽能力相对后层更强，体现在图中前3个数据点在从第4层开始的拟合曲线外延线上方。

图  4  γ射线穿透不同屏蔽体厚度fcc、hcp型铝基泡沫金属的几率

Figure  4.  Probability of γ-ray Penetrating fcc and hcp Aluminum-based Foam Metal with Different Shielding Thicknesses

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2.2   薄壁空心球尺寸对屏蔽性能的影响

CMF内各核素在微观上并非均匀分布，空心球的球心附近由于空气柱较长会形成γ射线隧穿的“隧道”，此“隧道”效应通常会恶化材料的屏蔽能力^[17]。在理想情况下，CMF中核素的非均匀性由薄壁空心球的尺寸决定。为了排除核素对屏蔽性能的影响，本节将不锈钢薄壁空心球的壁厚固定为球外径的5%，此时最密堆球构建的铝基泡沫金属的密度保持为2.30 g·cm⁻³。Ф(=2r)为1~8 mm薄壁空心球构建铝基泡沫金属屏蔽²⁴¹Am源和⁶⁰Co源发射γ的MAC见图5，屏蔽¹³⁷Cs源的情况与屏蔽⁶⁰Co源类似，发现铝基泡沫金属的屏蔽能力随薄壁空心球尺寸增大而减弱，且hcp型减弱效果更显著。

图  5  不同大小薄壁空心球构建铝基泡沫金属的MAC

Figure  5.  MACs of Al-Based Foam Metal Constructed by Hollow Spheres with Different Sizes

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当Ф从2 mm 增加到6 mm，屏蔽²⁴¹Am源时，MAC减小约15%；屏蔽⁶⁰Co源时，MAC减小约1.5%（hcp）或者0.4%（fcc），而fcc型相对于hcp型的提高为约1.7%（Ф=2 mm）、2.1%（Ф=4 mm）、2.8%（Ф=6 mm）。目前主流薄壁空心球的外径在2到6 mm之间^[9]，除屏蔽²⁴¹Am源外，堆球方式对屏蔽性能的影响大于尺寸的影响。

2.3   薄壁空心球堆积密度的影响

不锈钢薄壁空心球堆积密度的变化将导致CMF核素比例的变化，进而导致铝基泡沫金属屏蔽能力的改变。本节以Ф为4 mm、壁厚为200 μm的不锈钢空心球为例。不锈钢薄壁空心球的密度为2.15 g·cm⁻³，低于A356的2.7 g·cm⁻³，铝基泡沫金属的密度会随空心球体积分数升高而减小——体积分数从30%增加到74%时，密度从2.54 g·cm⁻³减小到2.30 g·cm⁻³。图6给出了薄壁空心球堆积密度（决定铝基泡沫金属密度）及球堆积方式对γ射线MAC的影响，¹³⁷Cs源与⁶⁰Co源类似。

图  6  薄壁空心球堆积密度对γ射线MAC的影响

Figure  6.  Effect of Hollow Sphere Packing Density on MAC to γ-ray

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由图6可知：①铝基泡沫金属屏蔽²⁴¹Am源γ射线的能力随密度减小（即堆积密度增加）而增加；②屏蔽¹³⁷Cs、⁶⁰Co源γ射线的能力随密度增加（即堆积密度减小）而增加；③堆球方式对硬γ射线屏蔽性能的影响较软γ射线显著。目前实验报道的空心球体积分数约为58%^[3]，而理想值为74%，在此范围内提高堆积密度可以将屏蔽²⁴¹Am源的MAC提高约24%。尽管此时屏蔽¹³⁷Cs、⁶⁰Co源的MAC会减小，但减小不足1.1%。

2.4   薄壁空心球壁厚的影响

除堆积密度外，空心球壁厚的改变也会导致复合材料中核素分布的改变。实验中将不锈钢薄壁球的Ф固定在4 mm，同时计算空心球体积分数在74%（理想）、58%（实验报道）2种情况下铝基泡沫金属屏蔽γ射线的MAC随壁厚的变化情况。由于304不锈钢的密度7.93 g·cm⁻³大于基体的2.7 g·cm⁻³，导致铝基泡沫金属的密度会随壁厚增加而增加，MAC随不锈钢空心球壁厚（决定铝基泡沫金属密度）的变化见图7，¹³⁷Cs源与⁶⁰Co源类似。

图  7  MAC随不锈钢空心球壁厚的变化

Figure  7.  Variation of MAC with Wall Thickness of Stainless Steel Hollow Sphere

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屏蔽²⁴¹Am源时MAC随壁厚增厚先变大，密度增加至2.6 g·cm⁻³时MAC增加超过120%；屏蔽⁶⁰Co源时MAC随壁厚增加而减小，密度增加至2.6 g·cm⁻³时MAC减小不超过2%。但是，屏蔽²⁴¹Am源的软γ射线时出现了MAC的极大值，空心球堆积密度低时更显著，此时铝基泡沫金属的密度约为2.1 g·cm⁻³，对应的最优壁厚约为170 μm。屏蔽¹³⁷Cs、⁶⁰Co源的硬γ射线时，壁厚对MAC的影响依赖于堆球方式，且依赖性在堆积密度低时更显著：对fcc型，MAC随壁厚增加而减小；而对hcp型，堆积密度为58%的铝基泡沫金属在密度为2.6 g·cm⁻³时出现MAC的极大值，此时对应的最优壁厚约为240 μm。

3.   结果分析与讨论

3.1   γ射线能量的影响

铝基泡沫金属适用于屏蔽能量低于0.24 MeV的软γ射线。影响铝基泡沫金属γ射线屏蔽能力的主要结构参数有薄壁空心球的壁厚、堆积密度及堆球方式，尺寸的影响较弱。各组元屏蔽γ射线的MAC在0.02~10 MeV区域内存在多个交点，导致结构参数对γ射线屏蔽性能的影响规律随γ射线能量增加出现分段。γ射线能量低于0.24 MeV时，304不锈钢的MAC大于A356基体，导致泡沫金属的MAC随壁厚的变化出现最佳厚度；屏蔽能量更高的硬γ射线时，空气的MAC最大，304不锈钢的MAC最小，壁厚对fcc型铝基泡沫金属与hcp型的影响不同——fcc型的屏蔽性能随壁厚增大而减小，而hcp型有极大值，说明空气的贡献在屏蔽性能较差时更加显著。这表示在设计CMF时，空气对γ射线屏蔽的贡献不可忽略。

3.2   空心球堆球方式的影响

堆球方式和薄壁空心球尺寸对屏蔽性能的影响都可以归于核素均匀性的影响。空间最密堆球时，A层密置球相切后会在球周围形成6个球间隙（填充基体），B层球的球心会占据一个“∵”形的球间隙，对hcp型有另一个“∴”形的球间隙；而fcc型的C层球会占据此“∴”形球间隙，球间隙全被球心占据，因此从不同位置入射的辐射粒子在穿透fcc型时会经历更加均匀的核素分布。

3.3   空心球壁厚的影响

不锈钢薄壁空心球的壁厚是影响铝基泡沫金属屏蔽性能的最关键参数，它对密度影响很大，考虑到轻质的要求，相对壁厚（薄壁空心球的壁厚与Ф的比值）不能超过6.5%，目前主要使用的薄壁空心球的相对壁厚约为5%^[8-9]，此壁厚是一个较优的选择，因为屏蔽²⁴¹Am源的最优相对壁厚为4.2%，hcp型泡沫金属屏蔽⁶⁰Co源的最佳相对壁厚为6%，固其可优化性很有限。

3.4   空心球堆积密度的影响

空心球堆积密度对铝基泡沫金属屏蔽性能的影响次之，但对密度的影响不大，是材料设计与制备中需要着重关注和优化的结构参数：屏蔽能量低于0.24 MeV的γ射线时，堆积密度越高越好，即材料越轻越好，屏蔽能量大于0.24 MeV的γ射线时规律相反。

3.5   讨　论

堆球方式对CMF屏蔽性能的影响往往被忽略，模拟计算发现其对屏蔽性能的影响超过目前主要使用薄壁空心球大小的影响，且它是影响铝基泡沫金属对¹³⁷Cs、⁶⁰Co源屏蔽性能的最重要结构参数，如果能制备出fcc型铝基泡沫金属，将弱化它屏蔽硬γ时的劣势。

4.   结　论

本文构建了2种最密堆球闭孔泡沫模型，采用蒙特卡罗方法研究了不锈钢薄壁空心球的大小、壁厚以及堆积密度对铝基泡沫MAC的影响。总结规律后可以得出如下结论：

（1）以不锈钢薄壁空心球为模板制备的铝基泡沫金属对能量低于0.24 MeV软γ射线的屏蔽能力优于A356，且密度更低，它是屏蔽此能量段γ射线源的潜在辐射防护材料。

（2）尽管薄壁空心球的壁厚对辐射屏蔽性能的影响最大，但是它的可操作性不强，且目前使用的薄壁空心球具有近似最优的壁厚。

（3）控制空心球堆积密度是优化铝基泡沫金属屏蔽性能的主要手段，屏蔽能量低于0.24 MeV软γ射线时材料越轻越好。

（4）薄壁空心球堆球方式是影响铝基泡沫金属屏蔽硬γ射线的最关键结构参数，实现fcc型铝基泡沫金属的制备将弱化它在屏蔽硬γ射线时的劣势。